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周勇/熊宇杰/王金蘭?Nature子刊：Cu-Ti-VO/Ti0.91O2-SL光催化CO2制丙烷

由于形成多個C-C鍵的能量和力學挑戰，CO₂光化學轉化為高價值的C₂₊產物很難實現。

基于此，南京大學周勇教授、中國科學技術大學熊宇杰教授和東南大學王金蘭教授（共同通訊作者）等人報道了在Ti_0.91O₂原子單層（SLs）中引入Cu單原子（Cu SAs），構建了獨特的Cu-Ti-Vo/Ti_0.91O₂-SL光催化劑，并高效和選擇性地將CO₂轉化為丙烷（C₃H₈）。

測試發現，Cu-Ti-Vo/Ti_0.91O₂-SL光催化體系在室溫下有效地將CO₂轉化為C₂₊產物，其中對C₃H₈的電子基選擇性為64.8%（產物基選擇性為32.4%），對整體C₂₊烴的電子基選擇性為86.2%（產物基選擇性為50.2%）。

通過DFT計算發現，Cu-Ti-Vo/Ti_0.91O₂-SL具有兩種類型的CO₂還原催化中心：無Cu原子的Ti_0.91O₂基體域和Cu-Ti-V_O單元域。在Ti_0.91O₂基體域上，CO₂通過*COOH中間體還原為*CO。

結果表明，*CO在Ti_0.91O₂基體上容易脫附，而不是進一步氫化或C-C偶聯。在Cu-Ti-V_O單元域上，吸收的CO₂先通過*COOH和*CO中間體轉化為*CHO；然后Cu-Ti-V_O單元處的*CHO與從相鄰Ti_0.91O₂擴散的CO耦合，生成自由能變化為-1.63 eV的*CHOCO。接著，C₁-C₂耦合（*CH₂OCO?+?*CO?→?*CH₂OCOCO）被計算為熱力學上有利的放熱反應（-0.13 eV）。

需注意，在沒有V_Os的Cu-O位點上，由于上坡能量變化較大，C-C偶聯過程具有挑戰性，而將*CO氫化為CH₄更為優選。

計算得到C₃H₈形成路徑的電位決定步驟（PDS）自由能變化為0.62 eV，C₂H₄形成路徑的自由能變化為0.90 eV，表明C₃H₈比C₂H₄更容易形成。上述結果表明存在串聯催化機制，其中無Cu的Ti_0.91O₂基質可能優先參與CO₂還原為CO的反應，Cu-Ti-V_O單元更有利于C-C偶聯形成C₂₊產物。

Room-temperature photosynthesis of propane from CO₂ with Cu single atoms on vacancy-rich TiO₂. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36778-5.?https://doi.org/10.1038/s41467-023-36778-5.

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