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張禮知/艾智慧Appl. Catal. B.:具有特定配位結構的La單原子催化劑用于光催化固氮

張禮知/艾智慧Appl. Catal. B.:具有特定配位結構的La單原子催化劑用于光催化固氮
氨(NH3)是一種潛在的儲能介質,是各個領域中重要的初級化學品。光催化固氮是產NH3的一種有效手段,N2具有強N≡N三鍵,通常表現出與光催化劑表面的微弱相互作用。因此,大多數電子遭受光生空穴的劇烈湮滅,而不是被吸附的N2捕獲。
因此,華中師范大學張禮知艾智慧等設計了一種具有特定配位結構的La單原子催化劑,用于光催化N2固定。
張禮知/艾智慧Appl. Catal. B.:具有特定配位結構的La單原子催化劑用于光催化固氮
張禮知/艾智慧Appl. Catal. B.:具有特定配位結構的La單原子催化劑用于光催化固氮
研究人員成功地將單個La原子錨定在MoO3-x,并證明具有多殼特性的稀土La單原子催化劑是實現此目的的絕佳選擇。
由于La的不飽和軌道的特點,單個La原子與缺氧MoO3-x上的雙配位晶格氧強鍵合以形成O2c-La-O2c配位。這種強大的金屬-載體相互作用使單個原子免于分離或聚集,并防止催化劑失活。
張禮知/艾智慧Appl. Catal. B.:具有特定配位結構的La單原子催化劑用于光催化固氮
同時,La上占據的5d軌道將電子給予吸附的N2的2π*分子軌道,這基本上激活了惰性N≡N三鍵以進行連續還原。并且單個La原子可以優化MoO3-x的電子結構促進光催化固氮。
在沒有任何犧牲劑的情況下,這種具有配位結構的單原子La催化劑在可見光下,具有優異的209.0 μmol h-1 g-1 NH3生產速率,優于大多數報道的單原子光催化劑。
Rare Earth La Single Atoms Supported MoO3-x for Efficient Photocatalytic Nitrogen Fixation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120766

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