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與液態(tài)電解液發(fā)生副反應(yīng)而形成的非活性鋰導(dǎo)致了鋰金屬電池的失效。為了抑制非活性鋰的形成和增長，需要進(jìn)一步了解非活性鋰的形成機(jī)制和組成。

圖1. 使用1M LiPF₆/EC:EMC電解液的Cu||LiFePO₄電池中LiH和氣體物種的演化

廈門大學(xué)楊勇等以碳酸乙烯酯為例，研究了產(chǎn)氣反應(yīng)對非活性鋰的形成的影響。碳酸乙烯酯是一種常見的電解液成分，可與石墨基負(fù)極一起使用，但與鋰金屬負(fù)極不兼容。

這項工作首先采用原位質(zhì)譜法（OMS）將LiH的演變與氣體的形成聯(lián)系起來，并表明乙烯是整個循環(huán)過程中持續(xù)形成的主要氣體種類。

然后，采用同位素標(biāo)記的質(zhì)譜滴定（MST）技術(shù)，作者證明乙烯和鋰金屬可以反應(yīng)形成電化學(xué)上不活躍的物種LiH和Li₂C₂。這是一個未公開的LiH的形成過程，同時也揭示了Li₂C₂的形成規(guī)律。

圖2. 鋰金屬與乙烯的自發(fā)反應(yīng)

為了研究氣體介導(dǎo)的非活性鋰的形成機(jī)制，作者采用相場模擬證明了氣泡的存在會改變電場的分布和界面上的離子濃度，從而導(dǎo)致非均勻的鋰金屬沉積和死鋰的形成。

通過合理地設(shè)計電解液，這項工作證明抑制乙烯的形成可以進(jìn)一步抑制LiH和Li₂C₂的形成。這一結(jié)論的普遍性也在石墨基負(fù)極上得到了驗證。

這項研究結(jié)果突出了一個被忽視的非活性鋰的形成途徑，即氣體誘導(dǎo)的非活性鋰，這在電池研究中很少被討論，也缺乏全面的調(diào)查。

作者相信這項工作將激發(fā)更多新的研究，以探索氣體對鋰和其他堿性金屬基電池（如可充鈉電池）的循環(huán)性能的影響。

圖3. 通過電解液優(yōu)化抑制LiH和Li₂C₂

Gas induced formation of inactive Li in rechargeable lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-022-35779-0

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