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蘭州交大褚克/天津大學(xué)韓曉鵬AFM：Ni1Ru單原子合金用于亞硝酸鹽電催化還原合成氨

第一作者：王福州

通訊作者：褚克、韓曉鵬

單位：蘭州交通大學(xué)、天津大學(xué)

研究背景

氨（NH₃）是一種重要的化學(xué)原料，也是碳中和能源載體，廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)和工業(yè)領(lǐng)域。然而，工業(yè)規(guī)模氨的生產(chǎn)主要依賴于Haber-bosch工藝，這不僅需要大量的能源消耗，還導(dǎo)致CO₂過度排放。電催化氮還原（NRR）被認(rèn)為是一種很有吸引力的合成可再生氨的方法。

但是，NRR過程中N₂在水溶液中的溶解性低和N≡N鍵鍵能高（927 kJ mol^-1），從而導(dǎo)致氨產(chǎn)率和法拉第效率（FE_NH3）較差。與之相比，亞硝酸鹽（NO₂^–）具有較高的水溶性和低N=O鍵鍵能（204 kJ mol^-1）等優(yōu)勢(shì)。

并且亞硝酸鹽是一種常見的環(huán)境污染物，在工業(yè)和生活廢水中含量豐富，電催化將廢水中的亞硝酸鹽轉(zhuǎn)化為NH₃是一種“變廢為寶”策略。酸鹽電催化還原為氨（NO₂RR）為同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效的氨電催化合成和廢水凈化具有很大的前景，比NRR更具潛力。但是它是一個(gè)復(fù)雜的六電子轉(zhuǎn)移過程，并且產(chǎn)生各種還原產(chǎn)物。因此，探索高性能的NO₂RR催化劑對(duì)于在限制不良反應(yīng)的同時(shí)選擇性的合成氨具有重要意義。

單原子合金（SAAs），即分散在宿主金屬襯底上的孤立的外源金屬原子，它結(jié)合了單原子催化劑和合金催化劑的優(yōu)點(diǎn)。SAAs的合金化效應(yīng)一方面可以有利于優(yōu)化金屬位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而降低反應(yīng)能勢(shì)壘，促進(jìn)催化活性。另一方面，SAAs不同金屬之間的合金鍵合具有較強(qiáng)的電子相互作用，保證了SAAs優(yōu)異的電催化穩(wěn)定性。因此，我們預(yù)期將Ni單原子引入Ru基底中合成一種Ni₁Ru單原子合金，從而顯著提高NO₂RR的催化性能。

工作介紹

近日，來自蘭州交通大學(xué)的褚克教授和天津大學(xué)的韓曉鵬教授合作在Advanced Functional Materials上發(fā)表了題為“Electroreduction of Nitrite to Ammonia Over Ni₁Ru Single-Atom Alloys”的研究文章。

文章證明了在Ni單原子被錨定Ru基底中可以作為一種高效穩(wěn)定的NO₂RR催化劑。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，孤立的Ni原子電子耦合相鄰的Ru原子，不僅使Ni₁Ru具有較高的熱力學(xué)穩(wěn)定性，而且降低了從NO₂^–到NH₃的加氫能壘，和抑制氫的析出。Ni₁Ru組裝在流動(dòng)電解池中展示出37.5 mg h^-1?cm^-2的NH₃產(chǎn)率和93.9%的NH₃法拉第效率，這一性能幾乎超過所有已報(bào)道的NO₂RR催化劑。

圖文解析

蘭州交大褚克/天津大學(xué)韓曉鵬AFM：Ni1Ru單原子合金用于亞硝酸鹽電催化還原合成氨

圖1. Ni₁Ru的形貌表征

圖2. Ni₁Ru的結(jié)構(gòu)表征

圖3. Ni₁Ru的NO₂RR性能測(cè)試（H型電解池）

圖4. 原位紅外光譜分析Ni₁Ru的NO₂RR反應(yīng)過程

圖5. Ni₁Ru的NO₂RR理論計(jì)算

圖6. Ni₁Ru的NO₂RR性能測(cè)試（流動(dòng)電解池）

文獻(xiàn)信息

F. Wang, H. Zhao, G. Zhang, H. Zhang, X. Han, K. Chu, Electroreduction of Nitrite to Ammonia Over Ni₁Ru Single-Atom Alloys. Adv. Funct. Mater. 2023, 2308072.

https://doi.org/10.1002/adfm.202308072

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蘭州交大褚克/天津大學(xué)韓曉鵬AFM：Ni1Ru單原子合金用于亞硝酸鹽電催化還原合成氨

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