固體電解質界面相(SEI)被認為是鋰金屬電池(LMBs)中最重要和最不為人知的組成部分。同樣地,人們對SEI形成協議和LMB的實際性能指標之間的聯系了解得更少。斯坦福大學崔屹、Stacey F. Bent等展示了恒電流和恒電壓的SEI形成協議對LMB中庫侖效率(CE)和腐蝕損失的影響。圖1. 恒電壓協議導致SEI的形成具體而言,這項工作采用用高性能的弱溶劑化電解液,即1 M雙氟磺酰亞胺鋰鹽-氟化1,4-二甲氧基丁烷溶劑(1 M LiFSI/FDMB),設計了恒電壓和恒電流協議,以形成SEIs,然后得出SEIs和LMB的性能指標之間的聯系。研究發現,恒電壓協議會導致不含鋰金屬的SEI,而恒電流協議則促進含鋰金屬的SEI。在恒電壓協議中,作者改變了電池在SEI形成過程中所保持的電壓,而在恒電流協議中,作者改變了電池在SEI形成過程中所循環的電流密度,這兩種方案形成的SEI都能改善CE并減少腐蝕,其改善的程度取決于SEI的性質。圖2. 恒電壓的SEI改善了Li||Cu電池的CE在恒電壓協議下,較低的電位通過促使富含陰離子的SEI的形成而改善電池性能,而在恒電流協議期間,較低的電流密度促使較厚的SEI形成,從而減少鋰和電解液之間的寄生副反應。另外,作者表明,恒電流SEI比恒電壓SEI能更有效地改善性能,可能是因為它們更厚,對電解液的滲透性更低,從而導致鋰-電解液反應減少。通過在高性能的電解液(1M LiFSI/FDMB)中采用這些SEI形成協議,這項工作將首次循環的CE提高了~5%,將前5次循環的復合CE提高了~7%,并將腐蝕引起的CE損失減少了~8%。圖3. 恒電流的SEI改善了Li||Cu電池的CECorrelating the Formation Protocols of Solid Electrolyte Interphases with Practical Performance Metrics in Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02137