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西交/太原理工Angew：Mo8O26-NbNxOy調(diào)節(jié)多中間體結(jié)合強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)高效催化pH通用HER

由可再生電力驅(qū)動(dòng)的電催化水分解是一種可持續(xù)、廉價(jià)和成熟的生產(chǎn)高純度氫氣的技術(shù)。目前，貴金屬Pt基材料是最先進(jìn)的析氫反應(yīng)(HER)催化劑，但Pt的稀缺性和昂貴的價(jià)格限制了其大規(guī)模使用。此外，為了滿足實(shí)際應(yīng)用，在全pH范圍內(nèi)HER性能良好的催化劑受到了高度重視。因此，設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)具有高活性和通用電解質(zhì)中耐久性的非貴金屬電催化劑對(duì)于推進(jìn)HER的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

基于此，西安交通大學(xué)范修軍和太原理工大學(xué)張獻(xiàn)明等通過(guò)受控水熱反應(yīng)和氮化過(guò)程，成功制備出N摻雜石墨烯負(fù)載的的Mo₈O₂₆團(tuán)簇(同時(shí)錨定在NbN_xO_y納米疇上)(Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG)。在Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG中，亞納米Mo₈O₂₆團(tuán)簇通過(guò)Mo?(O，N)?Nb共價(jià)地限制在NbN_xO_y納米疇上，并且具有獨(dú)特界面結(jié)構(gòu)的Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG異質(zhì)提供了充分暴露的活性位點(diǎn)，具有適當(dāng)?shù)碾娮咏Y(jié)構(gòu)，在pH通用電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)越的HER活性和穩(wěn)定性。

具體而言，所制備的Mo₈O₂₆-NbN_xO_y/NG催化劑在酸性、堿性和中性條件下僅需小的過(guò)電位就能達(dá)到10 mA cm^?2電流密度，并且其在酸性和堿性，以及10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行100000 s而沒(méi)有發(fā)生明顯的活性下降，表明該催化劑具有優(yōu)異的HER活性和穩(wěn)定性。

此外，理論計(jì)算表明，在NbN_xO_y中引入Mo₈O₂₆團(tuán)簇后，Nb原子的d帶中心向上移動(dòng)，顯著提高了水的初始吸附能力；并且Mo₈O₂₆團(tuán)簇中高度暴露的O原子提供了合適的H吸附自由能(ΔG(H*))，并與Nb原子協(xié)同促進(jìn)水的初始吸附和隨后的水解離，實(shí)現(xiàn)高效的電催化HER。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作揭示了Mo₈O₂₆-NbN_xO_y異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的界面構(gòu)型和電子結(jié)構(gòu)在促進(jìn)HER活性中的作用，并且所提到的多金屬氧酸鹽(POM)和過(guò)渡金屬氮化物(TMN)相互結(jié)合的設(shè)計(jì)策略對(duì)制備用于制氫和其他可再生能源轉(zhuǎn)化反應(yīng)的催化劑具有指導(dǎo)意義。

Tuning Binding Strength of Multiple Intermediates towards Efficient pH-universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution by Mo₈O₂₆-NbN_xO_y Heterocatalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306896

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