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無負(fù)極鋰金屬電池（AF-LMB）因其超高的能量密度、簡化的結(jié)構(gòu)、降低的成本和相對較高的安全性而日益受到關(guān)注，但其在濫用條件下的熱失控性能卻很少被探討，對沒有高活性的鋰金屬負(fù)極是否等于無熱失控的清晰認(rèn)識仍然難以達(dá)到。

中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊、Lang Huang等從電極材料層面到軟包全電池，研究了采用0.6 M LiDFOB和0.6 M LiBF₄-FEC/DEC（體積比1：2）雙鹽電解液的AF-LMB軟包電池的熱失控路線。

圖1. AF-LMB軟包電池的加熱-等待-搜索和電壓曲線

這項工作系統(tǒng)地討論了鋰金屬含量、電解液分解、SEI結(jié)構(gòu)、電極/電解液反應(yīng)、產(chǎn)氣和內(nèi)部短路（ISC）對熱失控途徑的影響，它揭示了AF-LMB軟包電池毫不意外地比相同容量的LMB具有更好的熱穩(wěn)定性。

但兩種電極以及軟包全電池的熱穩(wěn)定性都隨著循環(huán)次數(shù)的增加而惡化。對于AF-LMBs，電解液和氟極之間的反應(yīng)是熱失控的觸發(fā)因素。

圖2. 不同循環(huán)圈數(shù)后正負(fù)極與電解液的ARC測試結(jié)果

更重要的是，這項工作首次觀察到，F(xiàn)EC與鋰鹽在高溫下會發(fā)生凝固反應(yīng)，從而抑制了電極的直接接觸，進(jìn)而緩解強烈的熱失控傳播。

總體而言，這項工作為理解AF-LMBs的熱失控機制提供了新的啟示，并為具有更高安全性的下一代AF-LMBs的優(yōu)化策略提供了深刻的指導(dǎo)，這是發(fā)展高能量無負(fù)極鋰金屬電池的一個里程碑。

圖3. 電解液的熱反應(yīng)機制研究

Deciphering the Thermal Failure Mechanism of Anode-Free Lithium Metal Pouch Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203648

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