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曾華淳等Nature子刊：Cu原子和Sv助力應變少層MoS2選擇性催化CO2加氫制甲醇

大氣中過量的人為CO₂排放正在導致全球變暖和嚴重的氣候和環境問題。為了緩解這種困境，將CO₂還原為清潔液體燃料和增值化學品被認為是一種減輕溫室效應和緩解能源短缺的可持續的方法。

尤其是CO₂合成甲醇近年來引起了越來越多的關注。這種C1醇不僅是一種高能量密度的可行的替代燃料，而且是轉化為烯烴、汽油和其他下游散裝化學品的原料。因此，在過去的幾十年中，人們致力于開發高效的CO₂加氫合成甲醇催化劑。其中，少層MoS₂納米片由于在較低的反應溫度下工作，具有良好的甲醇合成催化性能和穩定性而備受關注。

然而，只有面內S空位(S_v)充分暴露的少層2H相MoS₂才能催化甲醇合成，而邊緣S空位豐富的MoS₂主要促進甲烷生成。因此，為了實現甲醇的高效合成，需要設計合理的策略來提高2H相MoS₂片的分散度，降低MoS₂片層的堆積程度，以及括選擇性地暴露和激活惰性基面，同時盡量減少MoS₂催化劑中邊緣催化位點的產生和暴露。

基于此，新加坡國立大學曾華淳和Sergey M. Kozlov等開發了一種在中孔SiO₂內部封裝類富勒烯MoS₂空心球的合成方法，即采用物理約束的拓撲硫化方法，在空心中孔SiO₂球內制備了少層球形MoS₂。

具體而言，MoS₂的球面彎曲使其在原本惰性的基面上產生應變和S_v，類富勒烯MoS₂可以選擇性地暴露更多的面內S_v，同時減少邊緣S_v的暴露，從而促進CO₂加氫合成甲醇。實驗結果表明，通過進一步錨定Cu原子，所得Cu/MoS₂@SiO₂在260 °C和5 MPa條件下，可獲得優異的甲醇收率(6.11 mol mol_Mo^?1 h^?1)和高的甲醇選擇性(72.5%)。同時，這種Cu/MoS₂@SiO₂催化劑在反應過程中表現出良好的穩定性，并且反應后其SiO₂包覆的中空MoS₂核結構保持不變。

原位DRIFTS和原位XAS揭示了Cu/MoS₂@SiO₂催化CO₂加氫機理：首先，CO₂在面內S_v上表現出優先的化學吸附，導致CO*和O*物種的解離和生成；隨后，CO*逐步加氫形成CHO*、 CH₂O*和CH₃O*中間體，最終形成甲醇；同時，用原子分散的Cu-S修飾催化劑表面，由于S_v的增加和Cu參與引發的氫活化效應，可以促進CO*的生成和分步加氫生成CH₃O*和CH₃OH。

此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，壓縮應變有利于S_v的形成和CO₂的加氫，而拉伸應變促進了活性中心的再生，應變在促進CO₂加氫過程中起到了關鍵作用。綜上，該項工作證明了應變的引入和面內S_v的選擇性暴露能夠有效改善和調控各種熱/電催化反應的催化性能，其可以指導設計更高效的用于CO₂加氫或其他反應的催化劑。

Strained Few-layer MoS₂ with Atomic Copper and Selectively Exposed in-plane Sulfur Vacancies for CO₂ Hydrogenation to Methanol. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41362-y

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曾華淳等Nature子刊：Cu原子和Sv助力應變少層MoS2選擇性催化CO2加氫制甲醇

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