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硅作為潛在的下一代高能鋰離子電池（LIBs）的負極材料，在充放電過程中會出現大量的體積變化，導致固體電解質界面相（SEI）的持續破裂和（重新）形成，以及電解液和活性鋰的消耗，這會對長期性能產生負面影響，并阻止富硅負極的實際應用。

明斯特大學Aurora Gomez-Martin、Tobias Placke等研究了氟化磷苯化合物作為電解液添加劑的SEI形成能力，以提高基于氧化硅（SiO_x）的LIB電池的性能。

圖1. 在NMC523||SiO_x/C軟包電池中研究環狀磷苯衍生物和FEC添加劑

詳細來說，這項工作結合產氣特性、負極和SEI的形態變化以及可能的電解液降解分析，研究了NCM523|SiO_x/C軟包電池的電化學性能。

研究顯示，氟代碳酸乙烯酯和六氟環三苯衍生物（HFPN）成膜添加劑（FEC/HFPN-衍生物）的協同改善了電化學性能，穩定了電解液，并改變了負極SEI的結構。

這種雙添加劑電解液顯著降低了分解的環狀碳酸烷基酯和鏈狀碳酸烷基酯混合溶劑（LiPF₆作為鋰鹽）的酯交換和低聚化。

圖2. 采用不同電解液的軟包電池的性能

此外，采用雙添加劑的電解液能夠在高溫（60℃）下穩定，并使所得電池的阻抗較小。通過XPS表征雙添加劑電解液在負極上形成的SEI的相對原子濃度，證實了HFPN衍生物的分解，它導致了這樣的假設：表面可能存在開環聚合，從而通過環-環平衡形成線性聚合磷腈結構或低聚磷腈環結構。

但是，目前，對負極表面的氟化環狀磷苯化合物的預期分解機制還沒有足夠的了解，尚無法確定其表面的聚合結構。

圖3. XPS表征：軟包電池中不同電解液的SEI形成后負極表面的原子濃度

Effective SEI Formation via Phosphazene-Based Electrolyte Additives for Stabilizing Silicon-Based Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203503

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AEM：磷苯基電解液添加劑有效形成SEI，穩定硅基鋰離子電池！

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