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天津大學孫潔EnSM:高性能負極,歷時13個月,1.3C循環6100次!

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電極的性能與溶劑化鞘極為相關,然而,目前還不清楚電極的親溶劑性與溶劑化鞘對電化學行為有什么關鍵影響。

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圖1. 通過親溶劑性在Bi負極產生和演化SEI層的示意圖

天津大學孫潔等選擇Bi負極來揭示親溶劑性對鋰離子電池(LIBs)在兩種不同電解液環境中性能的影響。首先,作者發現,基于密度泛函理論(DFT)的計算,富含陰離子的溶劑化鞘在Bi負極提供了優先吸附。

為進一步了解富含陰離子的溶劑化鞘的吸附行為,這里借鑒了轉基因技術,該技術是將遺傳物質人為地整合到生物體的基因組中,從而賦予生物體優勢或賦予它們新的優良特性。

在這項技術的啟發下,具有強烈親溶劑作用的富含陰離子的溶劑化鞘作為客體基因,有目的地優先吸附在Bi負極上,從而能夠在最初的幾個循環中促進剛性SEI層的快速形成。

此外,作者發現,外部無機物向富含有機物的薄保護層的溫和演變,有利于潤濕電解液并抑制進一步的電解液分解。

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圖2. 理論計算和SEI層生成的示意圖

由于這些優勢,Bi負極可以獲得優異的循環性能,即在1.3C下經過6100次循環后(13個月),在可獲得2476 mAh cm?3的高體積容量,并在10C下6000次循環后可獲得1597 mAh cm?3的高容量。此外,這項工作還展示了四種Bi基全電池。

值得注意的是,Bi//NCM811全電池在50 mA g?1下經過200次循環后可提供97%的容量保持率。總體而言,這項工作從親溶劑性的角度為理解電化學行為和提高性能提供了新的見解。

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圖3. Bi負極的鋰離子存儲性能

Solvophilicity effect on the generation and evolution of solid electrolyte interface at Bi anode with excellent fast-charging performance. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.03.036

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