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1.Adv. Mater.：p-CuSiO₃/CuO高效電還原CO₂制多碳產(chǎn)物

計(jì)算+實(shí)驗(yàn)頂刊集錦：戴黎明、唐智勇、郭少軍、何靜、石峰等計(jì)算成果

電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為增值多碳（C₂₊）化學(xué)品有望減少CO₂排放和推進(jìn)碳中和，但是由于C-C偶聯(lián)催化劑上的活性位點(diǎn)有限，實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)化率和高選擇性仍然還面臨挑戰(zhàn)。

基于此，國(guó)家納米科學(xué)技術(shù)中心唐智勇研究員等人報(bào)道了一種無定形CuSiO₃包裹多孔CuO（p-CuSiO₃/CuO），以最大化活性界面位點(diǎn)，從而有效地將CO₂還原為C₂₊產(chǎn)物。p-CuSiO₃/CuO催化劑在-1.2 V下的H-型電池中顯示出優(yōu)異的C₂₊法拉第效率（FE），在0.1 M KHCO₃條件下為77.8%；在電流密度為400 mA cm^-2、1 M KOH條件下的流動(dòng)電池中，C₂H₄和C₂₊ FEs分別為82.0%和91.7%。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，CuSiO₃(201)中*COOH通過C與Cu原子結(jié)合在CuSiO₃(201)/CuO(110)上的吸附比CuO(110)中的吸附更穩(wěn)定，導(dǎo)致*COOH的形成能相對(duì)于CuO(110)（1.56 eV）降低0.74 eV。在還原CO₂RR過程中，作者利用帶羥基的CuSiO₃(201)將Cu的價(jià)態(tài)調(diào)整為Cu⁺，用Cu(110)表示Cu⁰。因此，*CO與*COH耦合生成*OCCOH的關(guān)鍵描述符。

此外，CuSiO₃(201)/Cu(110)對(duì)*OCCOH的生成能為-0.06 eV，明顯低于Cu(110)（0.39 eV）。*CO-*COH偶聯(lián)在CuSiO₃(201)/Cu(110)界面的最佳吸附構(gòu)型是羰基C與Cu(110)中的Cu原子結(jié)合，羥基C與CuSiO₃(201)中的Cu原子連接。CuSiO₃(201)/Cu(110)上CO₂以ΔG=0.33 eV還原為*COOH，低于Cu(110)。

因此，CuSiO₃(201)/Cu(110)保留了更高的表面*CO覆蓋。*CO-*CO向*CO-*COH的轉(zhuǎn)化是速率決定步驟（RDS），界面的存在促進(jìn)了質(zhì)子傳遞，使*CO加氫成為*COH，然后與相鄰的*CO偶聯(lián)。總之，豐富的界面激活CO₂并促進(jìn)關(guān)鍵的C₂中間體*OCCOH的形成，有利于C₂H₄的合成。

Efficient CO₂ Electroreduction to Multicarbon Products at CuSiO₃/CuO Derived Interfaces in Ordered Pores. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202305508.

2.?J. Am. Chem. Soc.：Pt-AC/Cr-N-C助力實(shí)際堿性HER

在導(dǎo)電載體上分散Pt原子團(tuán)簇（ACs）是一種很有前途的方法，可以最大限度地減少析氫反應(yīng)（HER）中所需的Pt量，但是Pt ACs的催化質(zhì)量活性和耐久性仍需提高，并且在穩(wěn)定它們防止團(tuán)聚和脫離方面也存在挑戰(zhàn)。

基于此，北京大學(xué)郭少軍教授等人報(bào)道了一種具有高親氧性的單原子Cr-N₄位點(diǎn)和Pt-Acs的催化劑（Pt-AC/Cr-N-C），用于在陰離子交換膜水電解槽（AEMWE）中實(shí)現(xiàn)高活性和穩(wěn)定的堿性HER。該催化劑具有最高的Pt質(zhì)量活性（比商用Pt/C高37.6倍）和優(yōu)異的操作穩(wěn)定性。使用該催化劑的AEMWE（僅為50 μg_Pt cm^-2）在1.8 V電流密度為500 mA cm^-2的工業(yè)級(jí)電流下穩(wěn)定工作100 h，降解速率僅為90 μV h^-1。

通過DFT計(jì)算，作者揭示了Pt-AC/Cr-N-C催化劑用于HER催化的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性增強(qiáng)的原因。采用固定在Cr-N-C基底中單個(gè)Cr-N₄位點(diǎn)上的Pt₆簇組成的板狀模式，以模擬Pt-AC/Cr-N-C的原子結(jié)構(gòu)。

需注意，作者還建立了一個(gè)緊挨著Pt₆簇的額外Cr-N₄位點(diǎn)，以模擬Pt L₃-edge EXAFS光譜中鑒定的第二殼Pt-Cr配位。經(jīng)DFT優(yōu)化后，Pt₁-Cr₁和Pt₂-Cr₂的原子間距分別為2.25和3.86 ?。電荷密度差分布表明，Cr₁原子與其相鄰的Pt₁原子之間存在明顯的電荷積累，表明在團(tuán)簇-基底界面形成了Pt₁-Cr₁準(zhǔn)共價(jià)鍵，有助于穩(wěn)定Cr-N-C上的Pt₆團(tuán)簇。

在團(tuán)簇-基底界面上還觀察到額外的Pt-C鍵，以穩(wěn)定Pt₆團(tuán)簇。Pt₁-Cr₁相互作用在費(fèi)米能級(jí)以下的貢獻(xiàn)顯著，導(dǎo)致Pt₁-Cr₁鍵具有準(zhǔn)共價(jià)性質(zhì)。

在Cr-N-C基底中，Pt₁-Cr₁鍵的鍵距為0.82，是Pt₂-C鍵的鍵距的2.3倍，甚至超過了Cr-N鍵的鍵距，表明Pt₁-Cr₁在穩(wěn)定Pt ACs中的鍵強(qiáng)度明顯高于Pt-C。作者還發(fā)現(xiàn)在團(tuán)簇-基底界面形成的Pt₁-Cr₁準(zhǔn)共價(jià)鍵主要源于Pt 5d和Cr 3d軌道的貢獻(xiàn)，其中Pt 5d帶與狹窄的Cr 3d帶雜化形成成鍵和反鍵狀態(tài)。

Single-Atom Cr-N₄ Sites with High Oxophilicity Interfaced with Pt Atomic Clusters for Practical Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06863.

3.?J. Am. Chem. Soc.：Cu/Al₂O₃-N-L MICs實(shí)現(xiàn)高活性、選擇性加氫

表面分子印跡技術(shù)是提高催化反應(yīng)選擇性最有效的技術(shù)之一，通過MI策略制備選擇性催化劑需要犧牲表面活性位點(diǎn)的數(shù)量，導(dǎo)致活性顯著降低。因此，迫切需要設(shè)計(jì)出催化活性和選擇性都得到顯著提高的分子印跡催化劑（MICs）。

基于此，中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所石峰研究員和崔新江研究員等人報(bào)道了通過在Cu/Al₂O₃的Cu表面依次吸附印跡分子（硝基化合物，N）和印跡配體（1, 10-菲羅啉，L）制備了一系列MICs。所得到的Cu/Al₂O₃-N-L MICs不僅具有促進(jìn)的催化選擇性，而且還通過在Cu位點(diǎn)和L的界面上形成新的活性Cu-N位點(diǎn)而產(chǎn)生印跡腔，促進(jìn)了硝基化合物加氫的選擇性和活性。

通過DFT計(jì)算，作者研究了分子印跡效應(yīng)增強(qiáng)催化活性和選擇性的來源。考慮到Cu/Al₂O₃-N₁-L₁是通過N₁和L₁在還原Cu/Al₂O₃上的順序吸附合成的，以Cu(111)表面為主要晶面作為模型。

需注意，Cu納米顆粒的尺寸遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于Cu/Al₂O₃-N₃-L₁表面的（12×12）Cu(111)模型，表明了計(jì)算構(gòu)型的合理。結(jié)果表明，在平面模型中，印跡分子（N₁）和印跡配體（L₁）都優(yōu)先吸附在金屬表面，并且印跡腔是由N₁和L₁在Cu/Al₂O₃上的順序吸附形成的。

此外，在L₁吸附后，得到了表面Cu物種與L₁的N物種配位形成Cu-N位點(diǎn)。作者選擇Cu/Al₂O₃-N₃-L₁和Cu/Al₂O₃-N₂-L₁而不是Cu/Al₂O₃-N₁-L₁來研究物質(zhì)的吸附能（E_ads）。

當(dāng)Cu/Al₂O₃-N₃-L₁存在時(shí)，根據(jù)N₁、N₂和N₃的E_ads值發(fā)現(xiàn)，其中吸附能從-1.66 eV（N₁）逐漸降低到-2.18 eV（N₂），再降低到-2.96 eV（N₃），因此N₃較低的吸附能有利于其在Cu/Al₂O₃-N₃-L₁表面的吸附。當(dāng)使用Cu/Al₂O₃-N₂-L₁催化劑時(shí)，N₂更傾向于吸附在形成的印跡腔中，其吸附能為-2.17 eV，遠(yuǎn)高于N₁。

Construction of Highly Active and Selective Molecular Imprinting Catalyst for Hydrogenation. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04576.

4. J. Am. Chem. Soc.：MFM-300(Fe)催化甲烷直接轉(zhuǎn)化為乙烯和乙炔

將甲烷（CH₄）轉(zhuǎn)化為乙烯（C₂H₄）或乙炔（C₂H₂），可以直接從天然氣中獲得多種產(chǎn)品。然而，通常需要較高的反應(yīng)溫度和壓力來激活和轉(zhuǎn)化CH₄，并且從未反應(yīng)的CH₄中分離C₂₊產(chǎn)物還具有挑戰(zhàn)性。

基于此，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)楊四海教授和Martin Schr?der等人報(bào)道了在環(huán)境（25 °C和1 atm）和流動(dòng)條件下，由非熱等離子體驅(qū)動(dòng)下金屬-有機(jī)骨架材料（MFM-300(Fe)）催化CH₄直接轉(zhuǎn)化為C₂H₄和C₂H₂。C₂H₄和C₂H₂的選擇性達(dá)到96%，產(chǎn)率高達(dá)334 μmol g_cat^-1 h^-1。在轉(zhuǎn)化率為10%時(shí)，對(duì)C₂₊烴的選擇性和時(shí)間收率分別超過98%和2056 μmol g_cat^-1 h^-1，為CH₄的轉(zhuǎn)化提供了新的基準(zhǔn)。

DFT計(jì)算表明，CH₄^I在Fe-O(H)-Fe位點(diǎn)吸附后，系統(tǒng)能量降低了4.9 kJ mol^?1，證實(shí)了CH₄^I在降低C-H鍵活化能方面的獨(dú)特作用。CD₄^II位于兩個(gè)配體苯基環(huán)之間，C^II···苯基環(huán)=3.34(1)和3.86(1) ?。CD₄^I和CD₄^II的分子間距離為4.92(1) ?。

在進(jìn)一步加載CD₄后，兩個(gè)位點(diǎn)上CD₄分子的占有率增加，CD₄^I和Fe-O(H)-Fe位點(diǎn)之間的距離也略有增加，F(xiàn)e-OH···CD₄^I=3.33(1) ?。額外的CD₄負(fù)載導(dǎo)致第三個(gè)結(jié)合位點(diǎn)(CD₄^III)，它被CD₄分子夾在位點(diǎn)I和II上，CD₄^I···CD₄^III=3.66(2) ?和CD₄^III··CD₄^II=2.99(2) ?。

在高負(fù)荷下，CD₄分子在三個(gè)位點(diǎn)的占有率均增加，F(xiàn)e-OH···CD₄^I距離顯著增加3.80(1)?；CD₄^I···CD₄^III和CD₄^III··CD₄^II的距離分別減小到2.06(1)和2.51(1) ?。在加載CH₄后，在低能區(qū)表現(xiàn)出明顯的特征，與CH₄分子的平移和旋轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)有關(guān)。CH₄分子與MFM-300(Fe)中Fe-O(H)-Fe位點(diǎn)之間的主客體相互作用有效降低了C-H鍵激活的能壘，促進(jìn)了催化CH₄轉(zhuǎn)化。

Direct Conversion of Methane to Ethylene and Acetylene over an Iron-Based Metal-Organic Framework. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c03935.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：Cu₂O-SrTiCuO_3-x助力乙醇與CO₂的羰基化反應(yīng)

以CO₂作為羰基源的乙醇羰基化對(duì)于制備酯類化合物具有重要的意義和意義，但由于惰性CO₂的活化條件苛刻，導(dǎo)致乙醇中α-C-H的活化有待提高，甚至導(dǎo)致C-C鍵的斷裂，從而使O-H鍵的特異性活化惡化，因此還是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京化工大學(xué)何靜教授等人報(bào)道了一種乙醇與CO₂羰基化的光熱協(xié)同策略，在乙醇O-H鍵的熱催化解離*H幫助下，CO₂通過光催化被激活成反應(yīng)性CO。Cu₂O-SrTiCuO_3-x在144 ℃、3.29 W cm^-1 UV-Vis 照射和0.2 MPa CO₂條件下，甲酸乙酯的產(chǎn)率可達(dá)320 μmol g^-1 h^-1，選擇性為85.6%。在CO₂光驅(qū)動(dòng)活化和羰基化過程中，CO₂活化能降至12.6 kJ mol^-1，醇類α-C-H鍵的裂解受到抑制。

乙醇與CO₂羰基化的機(jī)理如下：乙醇和CO₂分別吸附在SrTiCuO_3-x和Cu₂O-SrTiCuO_3-x的氧空位（O_v）界面上；吸附的CO₂被UV-Vis照射下SrTiCuO_3-x上產(chǎn)生的電子激活為活性*CO，再被Cu₂O捕獲，H資源來源于乙醇中O-H鍵的熱解離。活性的*CO與相鄰的O_v上的乙氧基偶聯(lián)到*COOC₂H₅上，結(jié)合一個(gè)氫原子形成EF。未偶聯(lián)的乙醛與*CO分別產(chǎn)生乙醛或CO、甲烷或甲醇。因此，乙醇和*CO偶聯(lián)的活性位點(diǎn)對(duì)于乙醇與CO2的羰基化至關(guān)重要。

此外，在甲醇與CO₂的羰基化反應(yīng)中，發(fā)現(xiàn)碳酸二甲酯的生成速率為33 μmol g^-1 h^-1，表明乙醇O-H的解離可能是羰基化產(chǎn)物的決定因素之一。通過監(jiān)測(cè)反應(yīng)中0.31-Cu₂O-SrTiCuO_3-x上的生成物形成，EF和氧氣的生成量在前4 h迅速增加，然后逐漸變慢，而乙醛的生成量在4 h后增加得更快，表明CO₂活化和/或偶聯(lián)的活性位點(diǎn)失活。

Photo-thermal Cooperative Carbonylation of Ethanol with CO₂ on Cu₂O-SrTiCuO_3-x. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202312068.

6.?Angew. Chem. Int. Ed.：Bi-ZMOF高效電催化CO₂還原為甲酸！

沸石型金屬有機(jī)框架（ZMOFs）是一種極具潛力的能量轉(zhuǎn)化催化劑，但其存在金屬有機(jī)立方體（MOCs）之間的鍵合較弱，導(dǎo)致其在催化過程中穩(wěn)定性降低，或活性位點(diǎn)不足導(dǎo)致活性低下的問題。

基于此，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所周天華研究員和李春森研究員等人報(bào)道了通過配體定向策略，并制備了一種新型的鉍基ZMOF（Bi-ZMOF），具有ACO拓?fù)渚w結(jié)構(gòu)，Bi基籠間具有強(qiáng)配位鍵。Bi-ZMOF可有效地將CO₂還原為甲酸（HCOOH），法拉第效率（FE）高達(dá)91%。

DFT計(jì)算結(jié)果表明，OCHO能穩(wěn)定地與Bi中心協(xié)同。BiOOCHO在PZH-1和PZH-2中的鍵長(zhǎng)分別為2.59和2.62 ?，而對(duì)于PZH-1和PZH-2，由于Bi-OCOOH的距離分別為3.89和4.43，因此COOH離Bi中心較遠(yuǎn)，主要是由于兩種Bi-MOF體系中含有豐富的配位羧基。因此，PZH-1和PZH-2體系對(duì)COOH*的吸附很弱，導(dǎo)致這兩種體系CO的產(chǎn)生量很低。

根據(jù)PZH-1和PZH-2生成HCOOH反應(yīng)的自由能圖發(fā)現(xiàn)，關(guān)鍵中間體OCHO*的形成是潛在的限制步驟。對(duì)比PZH-2，PZH-1形成OCHO*的自由能更小，為1.01eV，而PZH-2形成OCHO*需要2.25eV的高自由能。

因此，PZH-1比PZH-2更有利于HCOOH的形成。Bi中心的6p軌道可以進(jìn)一步將電荷賦給OCHO的C-O反鍵，從而激活OCHO，促進(jìn)*OCHO中間體在Bi中心的穩(wěn)定。PZH-1體系中的Bi-N配位有助于通過配體到金屬的電荷轉(zhuǎn)移激活CO₂并穩(wěn)定關(guān)鍵中間體，促進(jìn)CO₂還原為HCOOH。

A Bismuth-Based Zeolitic Organic Framework with Coordination-Linked Metal Cages for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to HCOOH. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202311223.

7.?Nat. Commun.：首次報(bào)道，即創(chuàng)紀(jì)錄的FE！

通過選擇性雙-電子轉(zhuǎn)移氧還原或水氧化反應(yīng)的電合成過氧化氫提供了一種更清潔，更經(jīng)濟(jì)的替代蒽醌工藝，但在高電流密度下實(shí)現(xiàn)高法拉第效率（FE）還是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，澳大利亞新南威爾士大學(xué)戴黎明院士和中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所Guntae Kim等人報(bào)道了富氧空位的缺氧Pr_1.0Sr_1.0Fe_0.75Zn_0.25O_4-δ鈣鈦礦氧化物可很好地結(jié)合反應(yīng)中間體，促進(jìn)選擇性和高效的雙電子轉(zhuǎn)移途徑。該氧化物在寬電位范圍（0.05 ~ 0.45 V）和高離子強(qiáng)度下電流密度超過50 mA cm^?2下表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原效率（~99%），在低過電位（0.39 V）下對(duì)雙電子轉(zhuǎn)移水氧化反應(yīng)具有高選擇性（~80%）。

此外，采用雙功能電催化劑的無膜電解槽，在2.10 V和50 mA cm^-2下實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的163.0%的FE，首次報(bào)道在新型無膜電解槽中高效雙功能氧化物催化氧還原和水氧化，用于可擴(kuò)展的過氧化氫電合成。

通過DFT計(jì)算，作者研究了D-PSFZ對(duì)H₂O₂生成的內(nèi)在活性。在ORR和WOR過程中Fe-O端面表面產(chǎn)生H₂O₂的反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)中間體，表明ORR和WOR的效率可以通過單個(gè)反應(yīng)中間體的能態(tài)（如ORR的HOO*和WOR的HO*）來熱力學(xué)評(píng)價(jià)，分別以ΔG_HOO*和ΔG_HO*作為預(yù)測(cè)對(duì)2e-ORR和2e-WOR催化活性的參數(shù)。

在不含Zn的PSF中，ORR和WOR的極限電位分別為0.16/0.07 eV和1.98/2.14 eV。在B位點(diǎn)摻雜Zn和通過改變表面構(gòu)型引入O_v后，活性結(jié)果被正拓寬。因此，Zn和Fe原子都是ORR和WOR的活性位點(diǎn)。

從ORR和WOR這兩個(gè)步驟的更替軌跡來看，對(duì)H₂O₂生成的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)步驟是兩個(gè)反應(yīng)途徑中O*中間體的形成。對(duì)于生成H₂O₂的高選擇性表面，反應(yīng)中間體的形成應(yīng)有利于H₂O₂而不是O*。雖然ΔG_HOO*和ΔG_HO*可作為描述ORR或WOR的描述符，但ΔG_O*更適合預(yù)測(cè)ORR和WOR中H₂O₂對(duì)O*形成的有利程度。

Concurrent oxygen reduction and water oxidation at high ionic strength for scalable electrosynthesis of hydrogen peroxide. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-41397-1.

8.?ACS Catal.：CuSA-ZnS增強(qiáng)光催化HER

金屬-載體相互作用對(duì)金屬單原子錨定的影響及其光催化機(jī)理，有待于金屬硫化物光催化劑的進(jìn)一步研究。基于此，云南大學(xué)柳清菊教授和呂天平博士等人報(bào)道了通過Cu²⁺與不飽和原子的強(qiáng)相互作用以及空位的空間約束效應(yīng)，在ZnS表面構(gòu)建Cu單原子（CuSAs）。在輻照下，固定在ZnS表面的CuSAs和具有Zn原子可以轉(zhuǎn)化為高活性的Zn^δ+和Cu^δ+（1 < δ < 2）顯著提高了光催化析氫反應(yīng)（HER）性能。

通過DFT計(jì)算，作者研究了光活化的內(nèi)在原因。Cu₁-at-V_S結(jié)構(gòu)中的電荷偏向與Zn原子耦合的Cu原子，并且由于Cu-Zn的強(qiáng)耦合，Zn的2p軌道結(jié)合能增加。根據(jù)Bader電荷數(shù)據(jù)，在原始ZnS和相同晶格上，規(guī)則S原子的電荷配位數(shù)大于+0.80，而Cu₁-at-V_Zn局域結(jié)構(gòu)中的S原子的電荷配位數(shù)為+0.73，Cu原子的電荷配位數(shù)為-0.53。

因此Cu₁-at-V_Zn的局部結(jié)構(gòu)仍處于配位不飽和狀態(tài)，可作為光促電子捕獲位點(diǎn)參與光催化反應(yīng)。同樣，Cu₁-at-V_S結(jié)構(gòu)中的電荷偏向與Zn原子耦合的Cu原子，并且由于Cu-Zn的強(qiáng)局部結(jié)構(gòu)中的Zn和Cu原子也仍然是不飽和配位，可作為活性位參與光催化析氫反應(yīng)。

Cu在Cu₁-at-V_Zn構(gòu)型中的局部態(tài)密度（PDOS）是高度離域的，增加了相鄰S原子的電荷密度，而Cu在Cu₁-at-V_S構(gòu)型中的PDOS是高度局域的。

因此，Cu₁-at-V_S構(gòu)型捕獲的光促進(jìn)電子在Cu原子中富集（Cu原子得到電子并轉(zhuǎn)變?yōu)镃u^δ+），而Zn原子不能被光激活為富電子態(tài)Zn^δ+。Cu1-atVZn結(jié)構(gòu)中的Cu由于其配位不飽和態(tài)而捕獲光促進(jìn)電子并轉(zhuǎn)化為富電子態(tài)Cuδ+。Cu₁-at-V_Zn獨(dú)特的局部結(jié)構(gòu)導(dǎo)致相鄰的Zn原子得到了足夠的光促進(jìn)電子，在照射下激活了CuSA-ZnS表面的本征Zn原子的催化活性，導(dǎo)致光活化現(xiàn)象。

Insights into the Interaction Effect of CuSA-ZnS for Enhancing the Photocatalytic Hydrogen Evolution. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c03018.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/4aeac83f5e/

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