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鄭州大學(xué)Nano Research：Ru/TC/CN助力光催化析出H2

將金屬納米點（NDs）引入異質(zhì)結(jié)中以提高電荷分離和轉(zhuǎn)移能力是提高其光催化活性的最有效策略之一。然而，控制金屬NDs的空間分布以優(yōu)化電荷傳輸途徑仍面臨巨大挑戰(zhàn)，特別是在2D面對面異質(zhì)結(jié)中。

基于還原焙燒制備TC/CN過程中增加的還原Ti空位缺陷，鄭州大學(xué)岳新政副教授和Wen-Lei Zhang（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的定向自還原策略，選擇性地將Ru NDs加載到2D TC/g-C₃N₄（CN）異質(zhì)結(jié)的Ti_3-xC₂T_y（TC）表面。優(yōu)化后的Ru/TC/CN光催化劑在380 nm處具有3.21 mmol·g^?1 h^?1的H₂析出速率和30.9%的表觀量子效率。

通過DFT計算，作者研究了Ru/TC/CN表面的界面電荷分離和轉(zhuǎn)移。根據(jù)計算的平均電位曲線，計算出CN、TC和TC/CN的W_f值分別為4.32、5.55和4.52 eV，說明TC的E_f比CN低。

因此，CN的電子可以自發(fā)地通過異質(zhì)結(jié)界面向TC遷移，導(dǎo)致CN一側(cè)的帶向向上彎曲，直到達(dá)到費米能級平衡。根據(jù)TC/CN界面的電荷密度差，從CN中提取的表面電子會轉(zhuǎn)移到TC中，而空穴被保留在CN中，導(dǎo)致電子-空穴對分離。

此外，在光照下，Ru/TC/CN和Ru-TC/CN上異質(zhì)結(jié)的形成和電荷載流子在結(jié)界面的轉(zhuǎn)移。在電荷再分配過程中，CN呈現(xiàn)向上的表面帶彎曲，并在TC/CN界面自發(fā)產(chǎn)生肖特基勢壘和內(nèi)部電場。對于Ru/TC/CN，在光照射下，CN的CB電子可以通過Schottky結(jié)迅速轉(zhuǎn)移到TC，然后單向遷移到Ru進(jìn)行減水。總之，光生電子-空穴對的高分離效率可歸因于TC/CN Schottky結(jié)的協(xié)同效應(yīng)和獨特的結(jié)構(gòu)，有效地構(gòu)建了單向電荷轉(zhuǎn)移途徑，抑制電子回流，實現(xiàn)了較高的光催化活性。

Rational distribution of Ru nanodots on 2D Ti_3-xC₂T_y/g-C₃N₄ heterostructures for boosted photocatalytic H₂ evolution. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-023-5422-z.

https://doi.org/10.1007/s12274-023-5422-z.

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鄭州大學(xué)Nano Research：Ru/TC/CN助力光催化析出H2

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