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?陸俊/朱俊武AFM：揭示循環(huán)倍率對無鈷高鎳正極結(jié)構(gòu)退化的影響

無鈷高鎳層狀過渡金屬氧化物是一種有前景的高能量鋰離子電池的低成本正極材料，但它在高速循環(huán)時存在不理想的倍率性能和快速容量衰減。迄今為止，快速電化學(xué)過程下的基本結(jié)構(gòu)變化仍然不清楚。

圖1 3D-CRED的示意及應(yīng)用

浙江大學(xué)陸俊、南京理工大學(xué)朱俊武等通過先進(jìn)的TEM表征，揭示了無鈷高鎳層狀正極在不同循環(huán)倍率下的原子尺度結(jié)構(gòu)演變。為了克服TEM成像在觀察范圍上的不足，這里巧妙地采用了三維連續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射（3D-CRED）來反映初級粒子的整體結(jié)構(gòu)變化。此外，在TEM觀察中區(qū)分了表面和體相的初級粒子，以構(gòu)建對次級粒子結(jié)構(gòu)變化的真正理解。

圖2 材料的形貌和結(jié)構(gòu)表征

研究發(fā)現(xiàn)，高倍率循環(huán)后的相變與低倍率循環(huán)后的相變有很大不同：在低倍率循環(huán)下，遲緩的電化學(xué)過程導(dǎo)致初級粒子表面出現(xiàn)典型的層狀到巖鹽過渡；然而，在高倍率循環(huán)下，O3向O1的轉(zhuǎn)變誘發(fā)了嚴(yán)重的堆積斷層和晶格畸變，這是導(dǎo)致性能快速下降的根本原因。總體而言，這些發(fā)現(xiàn)加深了對無鈷高鎳層狀正極的速率依賴性結(jié)構(gòu)退化機(jī)制的理解，并對改進(jìn)當(dāng)前材料以承受高倍率應(yīng)用具有重要意義。

圖3 多晶無鈷高鎳層狀正極在不同循環(huán)倍率下的相變示意圖

High Cycling Rate-Induced Irreversible TMO6 Slabs Glide in Co-Free High-Ni Layered Cathode Materials. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301650

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