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尹鴿平/孔凡鵬Small：通過調節d帶中心在高度石墨化碳上構建FeNx以實現高性能氧還原

Fe單原子和N共摻雜碳納米材料（Fe-N-C）是最有希望替代鉑族金屬的氧還原反應（ORR）催化劑。然而高活性Fe單原子催化劑由于石墨化程度低，其穩定性較差。

基于此，哈爾濱工業大學尹鴿平教授，孔凡鵬助理教授（共同通訊作者）等人報道了一種有效的相變策略，通過增加石墨化程度和引入石墨碳層包裹的Fe納米顆粒來提高Fe-N-C催化劑的穩定性。

所制備的Fe@Fe-N-C催化劑在酸性介質中具有良好的ORR活性（E_1/2=0.829 V）和穩定性（30K循環后損失19 mV）。

本文通過DFT計算研究了Fe@Fe-N-C的內在優越活性和穩定性。投影態密度（PDOS）表明，Fe@Fe-N-C催化劑中Fe單原子的d帶中心明顯轉移到更負的位置。

計算得出的Fe@Fe-N-C的d帶中心為-0.947 eV，比Fe-N-C的d帶中心低0.172 eV（-0.775 eV），這意味著部分占據的反鍵軌道和含氧中間體在Fe@Fe-N-C上的弱相互作用。

ORR的吉布斯自由能圖表明，Fe納米顆粒的引入降低了*OH的脫附能，速率控制步驟從*OH的脫附轉變為*OH的形成。相對于FeN₄ (0.77 eV)來說，FeN₄@Fe₁₅的ORR能壘大大降低至0.57 eV，從而促進了ORR動力學。

對于傳統的Fe-N-C催化劑，活性Fe原子對氧中間體的過度強吸附限制了催化劑的活性，而Fe@Fe-N-C催化劑通過降低d帶中心和中間體結合能避免了該缺點。

Architecting FeN_x on High Graphitization Carbon for High-Performance Oxygen Reduction by Regulating d-Band Center. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202300758.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300758.

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