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1. 西工大官操Nature子刊：梯度鋅負極設計實現穩定的鋅離子電池

電池頂刊集錦：Nature子刊、Angew、EES、AFM、ACS Energy Lett.、ACS Nano等成果！

在高電流/容量下實現長期穩定的鋅負極仍然是實用可充鋅離子電池的巨大挑戰。

圖1 PVDF-Sn@Zn梯度電極的制備和表征

西北工業大學官操等報告了一種簡易壓印的梯度鋅負極（聚偏二氟乙烯-Sn@Zn，簡稱PVDF-Sn@Zn），它很好地整合了梯度導電性和親水性，可用于長期穩定的鋅離子電池。

與簡單的人工保護層設計不同，頂部的疏水絕緣層PVDF和底部的親水導電層Sn形成了一個雙梯度結構。疏水的PVDF層有效地防止了鋅金屬在電解液中的腐蝕，而具有高氧化還原電位（Sn²⁺/Sn，-0.136 V vs SHE）的Sn層抑制了鋅的副反應。此外，梯度導電性有效地誘導電場分布、Zn²⁺離子通量和朝向微通道底部的局部電流密度，從而實現理想的自下而上的鋅金屬的沉積行為。

圖2 PVDF-Sn@Zn梯度電極的Zn沉積形貌

因此，不僅實現了可控的、均勻的鋅沉積，而且還防止了頂部枝晶生長可能帶來的短路。因此，PVDF-Sn@Zn梯度電極在1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2的低電流密度/容量下顯示出1200小時的穩定循環，在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2的高電流密度/容量下顯示出200小時。此外，簡單的壓印方法和便捷的梯度設計可以很容易地擴大規模，還展示了高性能的大面積軟包電池（4 cm²×5 cm²）。

圖3 全電池和軟包電池的電化學性能

Gradient design of imprinted anode for stable Zn-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36386-3

2. 川大/過程所AFM：基于雙聚合物@無機網絡的高性能復合聚合物電解質

復合聚合物電解質（CSE）同時具有優異的電化學性能和強大的機械性能是高能鋰金屬電池應用的迫切需求。

圖1 材料制備及表征

四川大學堯猛、中科院過程所張海濤等報道了一種新型的雙聚合物@無機網絡CSE（DNSE@IN），它是通過四乙氧基硅烷（TEOS）連續非水解溶膠-凝膠反應和聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）-六氟丙烯（P（VDF-HFP））與聚（離子液體）的半互穿制備的。牢固的雙聚合物@無機網絡的引入不僅可以加速Li⁺的轉移，還可以增加電化學穩定性。

因此，所制備的DNSE@IN具有優異的電化學性能和機械性能，例如，滿意的離子電導率（在20和80℃時分別為0.53 mS cm^-1、2.30 mS cm^-1）和高的鋰離子轉移數0.67。

圖2 半電池性能

因此，基于DNSE@IN的Li/Li對稱電池可在0.2 mA cm^-2下穩定循環2800小時，甚至在1.0 mA cm^-2下也能穩定工作。此外，基于DNSE@IN的固態鋰金屬電池（SLMBs）在廣泛的溫度范圍內（室溫（RT）至100℃）表現出卓越的倍率性能和長期循環性。此外，由Li_1.17Ni_0.27Co_0.05Mn_0.52O₂（富鋰）正極組成的高壓固態鋰金屬電池（SLMBs）在室溫下也表現出良好的循環性能（70次循環后，容量保持率為194.3 mAh g^-1，接近100%）。

另外，Li/DNSE@IN/富鋰軟包電池在RT下提供了優越的循環性能，即使在極端條件下，如折疊和堆積，仍然可以點亮發光二極管。毫無疑問，這項工作為設計雙聚合物@無機網絡結構，以促進SLMBs的長壽命和高安全性CSE的發展開辟了道路。

圖3 SLMBs的室溫電化學性能

A Robust Dual-Polymer@Inorganic Networks Composite Polymer Electrolyte Toward Ultra-Long-Life and High-Voltage Li/Li-Rich Metal Battery. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213702

3. 崔光磊/鞠江偉Nature子刊：創紀錄！固態電解質室溫離子導電率達13.2 mS/cm！

從工業角度來看，易于制備的Li₂S-P₂S₅玻璃陶瓷是大規模全固態鋰電池的關鍵，而其商業化卻因室溫下Li⁺導電率低而受到很大阻礙，特別是由于缺乏解決方案。

圖1 順序結晶和異質生長模型（機制）的示意圖

中科院青島能源所崔光磊、鞠江偉、拉德堡德大學Arno P. M. Kentgens等提出了一種納米結晶策略來制備超級鋰離子導電的玻璃陶瓷。通過調節成核能量，玻璃陶瓷內的晶體可以在固態反應中自組織成異質納米域。低溫透射電子顯微鏡和電子全息圖直接顯示了許多具有豐富電荷載流子的緊密排列的晶界，這些晶界通過變溫固態核磁共振證實了卓越的Li⁺傳導性。

圖2 超強的Li⁺傳導性

因此，所制備的玻璃陶瓷具有創紀錄的13.2 mS cm^-1的Li⁺導電率。高的Li⁺電導率確保了220微米厚的LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂復合正極（8 mAh cm^-2）的穩定運行，在室溫下，全固態鋰電池的能量密度達到420 Wh kg^-1（電池質量）和834 Wh L^-1（電池體積）。這些相關結果為探索超離子導體開辟了一條全新的途徑。

圖3 LPS7228在ASSB中的演示

Self-organized hetero-nanodomains actuating super Li+ conduction in glass ceramics. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35982-7

4. Carbon Energy：合理設計電催化添加劑，增強鋰硫電池的動力學性能

鋰硫電池（LSBs）的實際應用由于多硫化鋰（LiPSs）不理想的穿梭和硫物種遲緩的氧化還原動力學而受到嚴重的阻礙。

圖1 材料制備及表征

華南理工大學徐建鐵、山東高等技術研究院竇玉海等合理地設計和合成了一系列超薄的單原子鎢摻雜Co₃O₄（W_x-Co₃O₄）納米片，作為LSB的硫正極的催化添加劑。具體而言，這項工作通過水熱自組裝，再經過退火處理，制備了一系列W_x-Co₃O₄（x=0.01，0.02，0.04）電催化劑。受益于W摻雜后催化活性的增強和電子結構的優化，W_x-Co₃O₄不僅減少了LiPSs的穿梭，而且還降低了硫物種氧化還原反應的能量屏障，從而導致電極動力學的加速。

圖2 LSB的電化學性能

因此，采用5.0 wt% W_0.02-Co₃O₄作為電催化劑的LSB正極在0.2和5.0 C時分別顯示出1217.0和558.6 mAh g^-1的高可逆容量，并在1C下經過500次循環后保持了644.6 mAh g^-1的高可逆容量（1.0 C = 1675 mA g^-1）。此外，在5.5 mg cm^-2的高硫負載和8 8?μL/mg的低電解液-電極比下，5.0 wt% W_0.02-Co₃O₄基硫正極在0.1 C下50次循環后也保持了3.86 mAh cm^-2的高可逆面積容量，對應于84.7%的初始容量保持率。

圖3 動力學研究和理論計算

Single-atomic tungsten-doped Co3O4 nanosheets for enhanced electrochemical kinetics in lithium–sulfur batteries. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.329

5. ACS Nano：高性能鋅離子全電池，循環5000次容量保持90.6%！

水系鋅離子電池（ZIBs）的可逆性和循環性在很大程度上取決于鋅負極的穩定性。因此，能夠抑制枝晶和副反應的穩定負極/電解質界面對于高性能ZIBs至關重要。

圖1 電解液設計及表征

華盛頓大學曹國忠、河北工程大學張紅、中國科學院合肥物質科學研究院李兆乾等提出了一種可行的電解液調制工程方法，即在電解液中引入1,4-二惡烷（DX），為可持續的ZIBs實現一個穩定和可逆的負極/電解質界面。實驗結果和計算分析顯示，DX分子可以吸附在Zn金屬表面，調節Zn離子的成核和擴散，并誘導首選的Zn（002）面生長，從而抑制Zn枝晶的形成。吸附的DX還可以在負極/電解質界面上形成一個H₂O貧乏的電雙層（EDL）結構，并將水從表面隔離，作為側面反應的抑制劑。

圖2 在不同電解液中鋅沉積的示意圖

因此，采用DX/ZnSO₄電解液的鋅負極在1 mA cm^-2時具有較高的沉積/剝離可逆性，平均庫侖效率（CE）高達99.8%。此外，在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2時，該電池提供了99.7%的高CE和超過1000小時的長期循環穩定性，相當于5 Ah cm^-2的累積沉積容量（CPC），比使用裸ZnSO₄電解液的電池大約長22倍。進一步利用DX/ZnSO₄電解液，Zn//NH₄V₄O₁₀全電池在5 A g^-1的條件下實現了202 mAh g^-1的比容量，并且循環5000次后容量保持率達到90.6%。總體而言，通過選擇性地調整吸附分子在晶體面上的Zn²⁺沉積速率，這項工作為高性能Zn負極提供了一種有前景的分子水平的調制策略，并可能應用于其他遭受不穩定性和不可逆性的金屬負極。

圖3 電化學性能研究

Addition of Dioxane in Electrolyte Promotes (002)-Textured Zinc Growth and Suppressed Side Reactions in Zinc-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c11516

6. 陸俊/尤雅 Angew：親水捕獲防止環狀醚聚合實現-40℃低溫鋰金屬電池

低凝固點的環狀醚，如1,3-二氧戊環（DOL），是很有前景的低溫電解液溶劑，但由于它在無機鋰鹽的存在下容易聚合，所以實際應用受到嚴重限制。此外，痕量水通過為聚合的鏈式啟動提供源頭（質子）發揮了關鍵作用，不幸的是，這一點在大多數情況下都被忽略了。

圖1 防止DOL聚合的設計原理的示意圖

浙江大學陸俊、武漢理工大學尤雅等通過消除電解液中的微量水來防止DOL的開環聚合。鑒于H₂O是一種常見的親核體，具有活性氫，作者提出了一種親電子體，即三甲基甲硅烷基異氰酸酯（Si-NCO）作為水清除劑，通過親核加成反應消除H₂O。因此，水被阻斷以提供質子，從而從根本上保護DOL免受開環聚合。由于吸電子共軛效應，Si-NCO的親電中心是高度正電的，這大大促進了去除效率。此外，Si-NCO使DOL在很寬的溫度范圍內保持液態，即使是在高濃度的電解液中，這對低溫運行至關重要。

圖2 異氰酸酯抑制DOL聚合的作用機理

因此，合理設計的電解液具有相當低的冰點（-105℃）和低溫下的高離子傳導性（-40℃時為2.16 mS cm^-1）。結果，含有Si-NCO添加劑的新電解液與鈷酸鋰（LCO）正極高度兼容，可提供80%的室溫容量，并在-40℃下的150次循環后保持80%的容量。對CEI界面的分析表明，Si-NCO的加入是導致CEI變薄和富含無機物的原因。總之，該工作的研究結果表明，水清除劑策略在環醚基低溫電解液的設計中具有高度的可行性。

圖3 LCO/Li電池的電化學性能

Electrophilically trapping water for preventing polymerization of cyclic ether towards low-temperature Li metal battery. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300238

7. 煤化所/國科大ACS Energy Lett.：LiPF₆基局部高濃度電解液實現低溫鋰離子電池！

基于LiPF₆的商業電解液被廣泛用于鋰離子電池（LIBs）。然而，由于EC的高冰點導致的低離子傳導性、緩慢的脫溶劑化過程和較大的界面電阻，采用目前LiPF₆基商業電解液的LIB在低溫運行中表現出不理想的性能。

圖1 電解液設計及表征

中國科學院山西煤炭化學研究所陳成猛、蘇方遠、中國科學院大學徐國寧等設計了一種基于LiPF₆的局部高濃度電解液，并加入了二氟雙草酸磷酸鋰（LiDFBOP）添加劑，以提高LIB在低溫下的性能。無EC溶劑中更高濃度的LiPF₆改善了電解液的整體離子傳導性。此外，可以得到Li⁺-solvent-PF₆^–結構，以減少脫溶劑化能；同時，引入LiDFBOP來構建有效的SEI膜，具有高離子傳導性和循環穩定性。

圖2 SEI分析

受益于電極-電解液界面化學的變化，商用石墨負極表現出良好的倍率性能（2C時約225 mAh g^-1）和令人印象深刻的低溫性能（-20℃（0.1C）時約240 mAh g^-1）。更重要的是，這項工作證明了Li-陰離子溶劑結構可以減少脫溶劑化能，從而為開發功能性電解液提供可行的策略，以滿足在實際生活中基于現有系統的低溫運行要求。

圖3 電化學性能研究

Boosting the Low-Temperature Performance for Li-Ion Batteries in LiPF6-Based Local High-Concentration Electrolyte. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02903

8. 徐朝和/王榮華EES：內置超離子導電相的復合鋰助力高穩定固態鋰電池

固態鋰金屬電池（SSLMBs）由于其高能量密度和內在的良好安全性，被認為是最有前景的儲能系統之一。然而，SSLMBs的實際應用受到巨大的界面電阻和有害的鋰枝晶生長的阻礙。

圖1 原始Li/LZTO和CLA/LZTO的界面接觸示意圖

重慶大學徐朝和、王榮華等通過將LiNO₃加入到熔融的Li中，開發了一種復合負極（CLA），在此過程中，原位生成了具有高離子電導率（室溫下1×10^-3 S cm^-1）和對Li具有良好電化學穩定性的Li₃N和LiN_xO_y相，這不僅大大促進了體相負極的內在離子擴散能力，而且改善了負極的潤濕性，構建了一個堅固的高離子導電的固態界面。此外，如密度泛函理論（DFT）計算所示，利用構建的高離子導電固體界面，Li和LLZTO之間的化學接觸也顯著改善，實現了緊密的界面接觸和超低界面電阻（1.73 Ω cm²，僅為原始Li負極的0.327%）。

圖2 對稱電池的電化學性能

受益于上述優勢，在室溫下，全固態對稱電池實現了超高的面積比容量（1.5 mAh cm^-2, 0.5 mA cm^-2）和超高的臨界電流密度（1.4 mA cm^-2）。即使在高電壓（4.3V）條件下，與LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）匹配的全固態電池也能穩定地循環超過115次，容量保持率達到80.0%。總體而言，該研究結果為高性能固態鋰金屬電池提供了一種新的復合負極策略。

圖3 室溫全固態電池的電化學性能

Built-in Superionic Conductive Phases Enabling Dendrite-free, Long Lifespan and High Specific Capacity of Composite Lithium for Stable Solid-State Lithium Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d2ee03709b

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