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北化工周偉東Angew.：揭示固態聚合物電解質鋰離子電導率和界面穩定性的影響因素

固態聚合物電解質（SPEs）在全固態（ASS）電池中的應用受到Li⁺電導率較低和電化學窗口較窄的阻礙。

圖1. 具有不同結構和挑戰的典型SPE

北京化工大學周偉東等研究了聚碳酸酯（PCE）、聚草酸酯（POE）和聚丙二酸酯（PME）三類酯基F改性SPE。研究顯示，由于增強的不對稱性和柔性，這些由戊二醇制備的SPE的Li+電導率均高于由丁二醇制備。

此外，由于與Li⁺的螯合配位更強，PME和POE的Li⁺電導率約為PCE的10倍和5倍。另外，在鋰金屬的原位鈍化過程中，觀察到三氟乙酰基單元比-O-CH₂-CF₂-CF₂-CH₂-O-更有效。

圖2. 材料制備和理論計算

因此，當使用三氟乙酰基封端的POE和PCE作為SPE時，其與鋰金屬和高壓正極的界面同時穩定，這賦予ASS-Li/LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）電池穩定的循環。但是，由于丙二酸的烯醇異構化，Li/PME/NCM622的循環穩定性變差，通過在丙二酸中引入二甲基和抑制烯醇異構化其性能得到恢復。總體而言，這項工作表明，與Li⁺的配位能力、分子不對稱性和元素F的存在模式都是SPE分子設計的關鍵。

圖3. 全電池性能

Influencing Factors on Li-ion Conductivity and Interfacial Stability of Solid Polymer Electrolytes, Exampled by Polycarbonates, Polyoxalates and Polymalonates. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218229

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