通過液態(tài)電解液的凝膠化獲得的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)在高安全性和高能量密度的鋰金屬電池（LMB）中的應(yīng)用前景廣闊。然而，通過合理設(shè)計(jì)凝膠劑和液態(tài)電解液，有效地開發(fā)固體-電解質(zhì)界面（SEI）和抑制鋁的腐蝕，對于凝膠電解質(zhì)來說仍然具有挑戰(zhàn)性。

圖1. 電解質(zhì)設(shè)計(jì)

湖南大學(xué)張世國、張妍等通過將氮化硼（BN）纖維與濃縮的砜（SL）電解液混合，獲得了不燃、電化學(xué)穩(wěn)定的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)。BN的引入促進(jìn)了Li⁺與SL的O原子的解離，這產(chǎn)生了更多的”自由”Li⁺，并為Li⁺的傳輸提供了有利的途徑。因此，與液態(tài)SL電解質(zhì)相比，BN-凝膠表現(xiàn)出幾乎相當(dāng)?shù)碾x子傳導(dǎo)性和更高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)和Li⁺傳導(dǎo)性。

此外，BN的存在導(dǎo)致更多的氟化物在鋁箔上形成，包括AlF₃和LiF，可以有效地鈍化集流體以防止鋁腐蝕。BN還通過改善SL溶劑化結(jié)構(gòu)的LUMO能級，促使在鋰負(fù)極上形成了具有更多LiF的陰離子衍生SEI。同時，BN通過產(chǎn)生無機(jī)鹽Li_xBO_y，參與了SEI的形成。這種協(xié)同效應(yīng)有助于原位形成的強(qiáng)大SEI，可防止鋰枝晶的形成，降低界面阻力，并促進(jìn)Li⁺的傳輸。

圖2. 原位可視化及對稱電池性能

因此，Li||BN-gel||Li對稱電池在1000小時內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的鋰剝離/沉積行為，并具有小的極化。此外，基于LFP和高壓NCM正極的紐扣電池表現(xiàn)出高容量和庫侖效率、長期循環(huán)穩(wěn)定性以及室溫下良好的倍率性能。

例如，Li||BN-gel||NCM電池在0.2C下經(jīng)過300次循環(huán)后表現(xiàn)出153.0 mAh g^-1的高容量，平均庫侖效率約為96%。BN-gel在高溫下的高模量使其在90℃以下仍能發(fā)揮良好的功能。Li||BN-gel||LFP電池在0.2C下前五次循環(huán)中表現(xiàn)出162.0 mAh g^-1的高初始容量，并在1C下循環(huán)100次后保持75.00 mAh g^-1的穩(wěn)定容量。總體而言，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)鋰離子電池的多功能和高性能凝膠電解質(zhì)提供了一種新的方法。

圖3. 全電池性能

Boron nitride as an “all-in-one” gelator to immobilize concentrated sulfone electrolyte towards high performance lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.03.031