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王連洲/趙學波/閆理停Nano-Micro Lett.: 電化學表面重構助力A-MoP@PC電催化HER

電催化的析氫反應(HER)是生產(chǎn)清潔的氫燃料的有效方法。然而，設計催化劑的結構、控制其電子特性和操縱其催化位點是該領域的重點和難點。

昆士蘭大學王連洲、齊魯工業(yè)大學趙學波和閆理停等提出了一種電化學表面重組策略，以設計用于HER的協(xié)同交互磷摻雜碳包覆磷化鉬(A-MoP@PC)電催化劑。

研究人員通過對Mo-MOF前驅體進行熱解，然后進行簡單的電化學循環(huán)處理，合成了A-MoP@PC。MOF中金屬節(jié)點/有機配體的原位轉化導致高度分散的MoP受到摻磷碳的保護。

在電化學過程中，多余的非活性碳殼可以通過CV過程逐漸剝離，而活性炭表面不僅增強了催化活性，而且同時增強了催化劑的耐久性。在0.5 M H₂SO₄和1.0 M KOH中電流密度為10 mA cm^-2時，A-MoP@PC上HER過電位分別為68 mV和67 mV。

密度泛函理論(DFT)計算表明，A-MoP@PC優(yōu)異的HER性能是由來自MoP核的電子穿透石墨烯引起的表面電子密度和電勢分布調制的結果。封裝的MoP核就像心臟一樣將電子泵入碳殼；極化碳層的富電子特性有助于增加活性位點并顯著降低ΔG_H*。

這種策略可以為設計出優(yōu)異的HER性能和耐用的電化學催化劑提供了一種新思路。

Electrochemical Surface Restructuring of Phosphorus-Doped Carbon@MoP Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00737-w

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