末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

胡軍/龔學慶Nature子刊:Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用

胡軍/龔學慶Nature子刊:Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用
集成式CO2捕獲和轉化(iCCC)技術是一種有希望且低成本的碳中和方法,但對于吸附和原位催化反應之間的協同作用缺乏共識,阻礙了其發展。
基于此,華東理工大學胡軍教授和龔學慶教授(共同通訊作者)等人報道了通過構建連續的高溫鈣循環法和甲烷干重整(CaL@DRM)過程,說明了CO2捕獲和原位轉化之間的協同促進作用。
具體而言,通過平衡多孔CaO上Ni納米顆粒的負載密度和尺寸來控制的吸附/催化界面,在650 ℃時CO2和CH4的超高轉化率分別為96.5%和96.0%起著至關重要的作用?。
胡軍/龔學慶Nature子刊:Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用
通過DFT計算發現,單個CO2更傾向于吸附在CaO表面,形成1個C-O(CaO)鍵和2個(CO2)O-Ca鍵,即形成碳酸鹽類吸附物種(*CO2)。計算得到的吸附能(Eads)為1.21 eV,略強于Ni4簇上的CO2(Eads=1.19 eV)。
計算得到的CO2在Ni4簇周圍CaO(100)不同位置上的吸附能都非常接近,說明吸附的CO2在CaO(100)表面的遷移率適中。
作者首先計算了*CH4→*CH3 + *H→*CH2 + *H→*CH + *H→*C + *H在Ni4-CaO(100) Ni位點上每一步CH4脫氫路徑的能壘,分別為0.32 eV、1.21 eV、1.62 eV和2.61 eV。生成的*H既可以結合生成H2,也可以參與CO2轉化。
胡軍/龔學慶Nature子刊:Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用
根據計算,從Ni位點*H溢出到附近*CO2形成*COOH,能量勢壘為2.44?eV和所形成的*COOH可以進一步解離成*CO?+?*OH,具有0.36 eV的小能量勢壘?,整個過程放熱0.89 ?eV。
*H也可與*CO2反應形成*HCOO物種,需要克服3.40?eV解離成*HCO?+?*O,*CO2直接轉化為*CO?+?*Ni4-CaO(100)上的O物種非常困難。結果表明,CaL@DRM途徑在Ni4-CaO(100)表面上具有協同作用。
胡軍/龔學慶Nature子刊:Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用
Synergistic promotions between CO2 capture and in-situ conversion on Ni-CaO composite catalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36646-2.
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36646-2.

原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/6e8d08df68/

(0)

相關推薦

主站蜘蛛池模板: 卢湾区| 孙吴县| 安福县| 宁国市| 城口县| 苍山县| 湖南省| 竹北市| 德州市| 明水县| 保德县| 荔浦县| 黑水县| 张掖市| 双江| 嵊州市| 密山市| 旬邑县| 阿拉尔市| 西峡县| 广汉市| 县级市| 曲松县| 柏乡县| 红桥区| 如东县| 阿巴嘎旗| 古交市| 大港区| 白水县| 金乡县| 宁乡县| 海安县| 宜兰县| 鄢陵县| 天长市| 怀仁县| 二手房| 什邡市| 定襄县| 田林县|