胡軍/龔學慶Nature子刊:Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用 2023年10月9日 上午12:19 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 11 集成式CO2捕獲和轉化(iCCC)技術是一種有希望且低成本的碳中和方法,但對于吸附和原位催化反應之間的協同作用缺乏共識,阻礙了其發展。 基于此,華東理工大學胡軍教授和龔學慶教授(共同通訊作者)等人報道了通過構建連續的高溫鈣循環法和甲烷干重整(CaL@DRM)過程,說明了CO2捕獲和原位轉化之間的協同促進作用。 具體而言,通過平衡多孔CaO上Ni納米顆粒的負載密度和尺寸來控制的吸附/催化界面,在650 ℃時CO2和CH4的超高轉化率分別為96.5%和96.0%起著至關重要的作用?。 通過DFT計算發現,單個CO2更傾向于吸附在CaO表面,形成1個C-O(CaO)鍵和2個(CO2)O-Ca鍵,即形成碳酸鹽類吸附物種(*CO2)。計算得到的吸附能(Eads)為1.21 eV,略強于Ni4簇上的CO2(Eads=1.19 eV)。 計算得到的CO2在Ni4簇周圍CaO(100)不同位置上的吸附能都非常接近,說明吸附的CO2在CaO(100)表面的遷移率適中。 作者首先計算了*CH4→*CH3 + *H→*CH2 + *H→*CH + *H→*C + *H在Ni4-CaO(100) Ni位點上每一步CH4脫氫路徑的能壘,分別為0.32 eV、1.21 eV、1.62 eV和2.61 eV。生成的*H既可以結合生成H2,也可以參與CO2轉化。 根據計算,從Ni位點*H溢出到附近*CO2形成*COOH,能量勢壘為2.44?eV和所形成的*COOH可以進一步解離成*CO?+?*OH,具有0.36 eV的小能量勢壘?,整個過程放熱0.89 ?eV。 *H也可與*CO2反應形成*HCOO物種,需要克服3.40?eV解離成*HCO?+?*O,*CO2直接轉化為*CO?+?*Ni4-CaO(100)上的O物種非常困難。結果表明,CaL@DRM途徑在Ni4-CaO(100)表面上具有協同作用。 Synergistic promotions between CO2 capture and in-situ conversion on Ni-CaO composite catalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36646-2. https://doi.org/10.1038/s41467-023-36646-2. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/6e8d08df68/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 ?哈工大/深大Nano Energy:氟化界面實現無枝晶鋅金屬電池 2023年11月28日 浙大姜銀珠AFM: 氨基酸誘導界面電荷工程實現高度可逆的鋅負極 2023年10月27日 香港大學,今日重磅Nature!膠帶,再立新功! 2024年12月19日 電子科大CEJ:噴涂技術!實現在Cu膜上制備MoS2基電催化劑用于高效析氫反應 2023年10月12日 ?JMCA:干凝膠法合成邊緣型鐵鈷原子對位點用于高效雙功能氧電催化 2023年10月15日 廈大謝清水AFM: 由離子整流層誘導的無枝晶反向鋰沉積,用于鋰金屬電池 2023年10月31日