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?哈工大Small：空心微球組成碳納米片！富含活性Fe-N4O1的催化劑實現高效氧還原！

鋅-空氣電池(ZABs)作為先進的能量轉換和儲能器件，因其能量密度高、成本低、安全性好、環境友好等優點受到越來越多的關注。然而，由于空氣陰極發生復雜的多電子和多相轉移過程，導致氧還原反應(ORR)動力學緩慢，這嚴重阻礙了其大規模應用。因此，開發低成本且高性能的ORR電催化劑對于ZABs的實際應用是十分迫切的。其中，Fe單原子以Fe-N_x的形式分散在各種多孔N摻雜碳上(簡稱為Fe₁-N-C)后產生了前所未有的ORR活性。

基于Fe₁-N-C優異的性能，哈爾濱工業大學(深圳)徐成彥等人通過合理的策略制備了由Fe₁-N-C空心微球組成的超薄納米片(Fe₁/N-HCMs)，本文也利用催化劑這一特殊的結構達到了令人滿意的性能。

本文以商業Pt/C和N-HCMs作為基準，在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中測試了Fe₁/N-HCMs的ORR性能。本文主要研究了實驗參數對催化劑ORR活性的影響，包括煅燒溫度和鐵含量。本文首先通過旋轉圓盤電極(RDE)獲得了催化劑的極化曲線。根據極化曲線可以發現，煅燒溫度的升高會促進碳基體的石墨化，從而提高電導率，同時由于缺陷密度的下降，活性位點的暴露會減少。

綜合這些因素后，在800 ℃獲得的Fe含量為1.5 wt%的Fe₁/N-HCMs具有最好的ORR活性，其半波電位(E_1/2)為0.88 V，極限電流密度(J_L)為6.0 mA cm^-2，均超過了商業Pt/C(E_1/2=0.86 V，J_L=5.2 mA cm^-2)和N-HCMs(E_1/2=0.74 V，J_L=4.7 mA cm^-2)。此外，Fe₁/N-HCMs的K-L圖在不同的電位下還表現出良好的線性關系，并且通過K-L圖計算出催化劑的平均電子轉移數(n)非常接近4.0，這也說明Fe₁/N-HCMs催化劑在堿性條件下通過典型的四電子途徑還原O₂分子。

更重要的是，本文的旋轉環盤電極(RRDE)測試表明，Fe₁/N-HCMs催化劑在電化學測試中的過氧化物產率均小于2%，甚至低于Pt/C催化劑，這是十分令人驚喜的。Fe₁/N-HCMs不僅具有優異的半波電位等性能還表現出令人滿意的穩定性，在24小時的連續計時安培測試后，其電流密度僅衰減1.5%，同時Fe₁/N-HCMs還表現出令人印象深刻的耐甲醇特性，遠優于商業Pt/C，以上結果有力地證明了本文制備策略的合理性和正確性。

結合多種測試手段，本文可以總結出Fe₁/N-HCMs優異的ORR性能主要歸因于：1)具有高度開放的分層中空結構的納米片可以顯著增加活性位點的數量，并為電子/電解質/氧傳輸提供通道；2)2 nm厚的碳納米片可以保證大部分鐵單原子分布在碳骨架表面，這也就意味著在ORR過程中幾乎所有的活性位點都得到了充分利用；3)Fe-N₄O₁構型中的Fe-O鍵可以誘導Fe-N₄原子的軸向電荷的再分布，從而降低中間體的反應能壘，加速ORR的動力學。

因此，獨特的活性Fe-N₄O₁和結構優點使Fe₁/N-HCMs具有優異的ORR性能，優于大多數由聚多巴胺衍生的M-N-C催化劑。本工作也再次強調了設計高度開放的多孔氮摻雜碳骨架是進一步提高金屬-氮-碳催化劑電催化性能的有效途徑。

Self-Sacrificing Template Synthesis of Carbon Nanosheets Assembled Hollow Spheres with Abundant Active Fe–N₄O₁ Moieties for Electrocatalytic Oxygen Reduction, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207991.

https://doi.org/10.1002/smll.202207991.

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