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1. Angewandte Chemie International Edition: 超低溫鋰金屬電池的兩親性分子調節核殼溶劑化電解質

鋰金屬電池在提高能量密度和低溫運行方面具有廣闊前景，但仍存在鋰離子相容性不足和動力學緩慢的問題，特別是在超低溫下。

在此，華南師范大學鄭奇峰教授團隊設計并合成了一種用于電池電解質的新型兩親性溶劑1,1,2,2-四氟-3-甲氧基丙烷(TFMP)。該溶劑既具有親鋰片段溶劑化Li⁺又具有疏鋰片段，可誘導1M LiFSITFMP/DME(7:1, v:v)電解質自組裝，形成特殊的核殼狀溶劑化結構。實驗和理論研究相結合表明，這種獨特的溶劑化結構不僅大大提高了離子電導率使Li⁺快速輸運，還降低了脫溶劑化能使脫溶劑更加容易。特別地，該溶劑還可以在電池循環過程中形成一種高強度、高導電的無機SEI。

圖1. 電解質溶劑化結構的理論與實驗研究

研究結果顯示，基于上述優點極大地提高了電化學動力學和鋰相容性，電池在1.0 mA cm^?2的高電流密度且從室溫到?40 ℃的條件下，實現了致密光滑的Li沉積形貌和高的Li電鍍/剝離庫倫效率(CE)。這種核殼狀電解質也保證了Li||NMC811 鋰金屬電池(LMBs)在超低溫(?40°C)下以高倍率工作。此外，無負極高壓Cu||NMC811電池在100次循環后表現出87%的超高容量保持率。該工作以最大限度地提高實際LMBs的能量密度，可視為電池電解質設計中的重大進步。

圖2. Li||NMC811電池在不同溫度下的電化學性能

An Amphiphilic Molecule-Regulated Core-Shell-Solvation Electrolyte for Li-Metal Batteries at Ultra-Low Temperature, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202218151

2. Angewandte Chemie International Edition: 用于水系鋅離子電池的非晶態異質界面氧化釩

可充電水系Zn-VOx電池在大規模儲能應用中備受關注。然而，其緩慢的Zn²⁺擴散動力學和模糊的結構-性質關系始終限制著電池巨大潛力的實現。

在此，東北大學宋禹團隊通過電沉積合成了具有高度無序結構的氧化釩納米帶（VO-E）。并將其作為水系鋅離子電池（AZIB）的正極材料進行了初步研究。該電極實現了高容量、良好的速率和循環性能。通過形態分析表明，VO-E擁有一個有趣的非晶態-結晶異質結構。而VO-E中的異質界面網絡最大限度地提高了界面效應，并促進了電荷在塊狀電極中的轉移，從而引起了卓越的電化學性能。此外，DFT計算和AIMD首次模擬了具有非晶態-結晶異質結構的氧化釩。結果表明，Zn和H原子可能與VO-E的O 在無定形-晶體界面附近與VO-E的位點結合。

圖1. 形貌和動力學研究

研究表明，VO-E電極表現出良好的電化學性能，如高重量/面積容量，良好的倍率性能，以及較長的循環壽命，優于其他報道的最先進的基于VOx的AZIB電極。具體而言，在電流密度為0.5 A g^-1時，VO-E電極表現出516 mAh g^-1的高放電容量（質量負載：1.6 mg cm^-2），這比它的結晶對應物（VO-A）和大多數報道的用于AZIBs的V基陰極材料要好。當質量負載增加到16.2mg cm^-2時，該電極仍然達到了300 mAh g^-1的高容量表現出良好的速率和循環性能。與晶體和非晶體結構相比，該異質結構表現出有利的陽離子吸附和低離子擴散能壘。非晶-結晶界面網絡在VO-E中的重要作用被揭示出來，對人們在Zn-V電池之外開發更多的電化學儲能系統具有深刻意義。

圖2. 氧化釩電極的電化學性能

Vanadium oxides with amorphous-crystalline heterointerface network for aqueous zinc-ion batteries,?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202216290

3. Energy & Environmental Science：揭示用于高能水系電池的MnO₂沉積/溶解化學

二氧化錳(MnO₂)因其豐富、無毒、低成本的特性以及具有靈活可調的氧化還原化學，是ARBs中最具發展潛力的正極材料之一。然而，MnO₂沉積/溶解化學涉及兩個電子的轉移，反應過程復雜，但大多數研究只是簡單將其視為Mn²⁺和MnO₂之間一步完成的直接兩電子轉移過程，這無法用于解釋實際出現的低庫倫效率以及低循環穩定性。

在此，天津大學NanoYang團隊使用電化學石英晶體微天平(EQCM)技術原位揭示了MnO₂的沉積/溶解化學，明確了反應過程中依賴于pH(質子濃度)的Mn(III)-中間體(MnOOH和Mn³⁺)。特別是提出了溶解的Mn³⁺離子是導致活性物質損失、電池的實際放電容量、庫侖效率和循環穩定性低的根本原因。為了驗證該觀點，作者通過在電解液中引入氧化還原介質有效地解決了Cu//MnO₂原型電池中的上述問題。

圖1. PH對MnO₂沉積/溶解化學的影響

研究發現，Mn²⁺/MnO₂的沉積/溶解反應是通過pH依賴的Mn(III)-中間體的路徑進行的。在沉積過程中，MnOOH是中性電解液中的主要Mn(III)中間體。隨著質子濃度的增加，Mn³⁺逐漸變為主要的Mn(III)中間體，此時MnO₂的沉積動力學變得緩慢，更多的Mn³⁺殘留這電解液中而未被進一步氧化至MnO₂。足夠的質子濃度(pH<4)對MnO₂的溶解反應至關重要。

在中性電解液中，MnO₂只發生質子和金屬離子的插層反應；而在酸性電解液中的溶解過程中，MnO₂首先被還原為MnOOH，所得MnOOH一部分被進一步還原為Mn²⁺外，另一部分則被化學溶解為Mn³⁺而無法被全部利用。MnOOH的化學溶解和Mn³⁺的歧化反應也分別導致了正極上MnO₂的殘留和正極以外“死”MnO₂的生成，進而變為失活的活性物質。因而，過高的質子濃度會增加沉積/溶解過程中活性物質的損失。

總之，一方面，在將MnO₂沉積/溶解化學應用于水系電池時，應合理調控質子濃度。另一方面，通過引入氧化還原介質來激活失活的活性物質是提高基于MnO₂沉積/溶解化學水系電池性能的有效策略。

圖2. Cu//MnO₂全電池研究

Unraveling deposition/dissolution chemistry of MnO₂ for high-energy aqueous batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee00018d

4. Angewandte Chemie International Edition:高性能鈉離子電池用纖維素基復合隔膜及其“孔隙-跳躍”離子傳輸機制

近些年來，鈉離子電池（SIBs）具有的安全優勢和豐富鈉儲備量，使其在大規模能源儲存方面表現出廣闊的應用前景。纖維素基材料具有的低廉價格優勢，在SIBs隔膜應用中顯示出大的應用潛力。然而，在纖維素隔膜的實際使用中存在一些嚴重的缺陷（例如有限的穩定性和機械強度等）。

在此，東北師范大學的吳興隆團隊采用纖維素基隔膜(CP)與聚碳酸丙烯酯(PPC)浸漬固化制備了復合隔膜(CP@PPC)。在PPC的幫助下，CP@PPC中的多樣化運輸為Na⁺遷移提供了額外的途徑。特別的是，特殊的“孔跳”離子傳輸機制允許隔膜在高電壓下穩定運行。CP@PPC隔膜不僅具有較高的離子遷移數(0.613)和電化學穩定窗口(高達4.95 V)，而且在特定場景下可以承受折疊、彎曲和高溫。

圖1. CP@PPC隔膜的“跳孔”離子輸運機制

此外，通過理論計算和物理化學表征，證明了CP隔膜浸泡固化PPC復合材料是一種簡單有效的改性策略，能充分激發Na⁺通量。通過利用PPC附著在CP上的功能化復合結構，機械強度和離子傳導性同時得到提高。尤其是CP@PPC能在一定條件下的惡劣環境中（高溫、機械破壞和高電壓）運行，為其在SIB中的使用提供了更多的可能性。

無論半電池還是全電池，使用CP@PPC隔膜的電池，幾乎擺脫了孔隙率的影響，顯示出值得稱道的電化學性能。在2C的電流密度下，即使在500次以上的循環中，電池的容量保持率超過了96%。這意味著運用聚合物電解質類似物的隔膜修飾設計不僅為實現高通量SIBs奠定了基礎，也為其他電池體系的隔膜設計提供了思路。

圖2. 隔膜的全電池應用

“Pore-Hopping” Ion Transport in Cellulose-Based Separator Towards High-Performance Sodium-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202300258

5. Nature Communications: 雙核Cu絡合物催化作用使Li-CO₂電池具有3.0 V以上的高放電電壓

鋰-二氧化碳電池在利用溫室氣體提供電能方面擁有特殊的優勢。然而，這些遵循Li₂CO₃產品路線的電池通常提供低輸出電壓（<2.5 V）和能源效率。此外，與Li₂CO₃相關的寄生反應會進一步降低電池性能。

在此，南京大學何平、周豪慎團隊開發了一種雙核銅(I)絡合物（表示為Cu(I) RM）作為Li-CO₂電池的液體催化劑，并詳細研究了電池性能，包括放電電位、容量和循環性能。特別地，利用各種光譜分析技術，如拉曼和微分電化學質譜（DEMS），探索正極放電過程中經歷的無L_i2CO₃路徑。

圖1. 以Cu(I) RM為基礎的Li-CO₂電池的電解質特性

研究表明，使用該銅(I)絡合物的Li-CO₂電池表現出高達3.38V的電動電壓，3.04V的輸出電壓和5846 mAh g^-1的擴大放電容量，遠遠超過了其他報道的Li-CO₂電池。電化學和光譜研究清楚地揭示了涉及Cu(I) RM的Li-CO₂電池的反應路線。首先，Cu(I) RM捕獲二氧化碳，形成橋接的Cu(II)-草酸鹽加合物；其次，形成的加合物在放電過程中被還原，形成原始的Cu(I) RM和Li₂C₂O₄產品；最后，Li₂C₂O₄產品在充電過程中被分解掉。

此外，在1000 mAh g^-1的固定容量下，Li-CO₂電池在80個循環中表現出穩定的循環性。然后，Ru@super P催化劑被用來進一步減少充電極化。受益于可溶性Cu(I)RM和固體Ru催化劑的協同效應，實現了類似于3.01V的放電電位，促進了8058 mAh g^-1的放電容量，并顯著降低了約3.99V的充電電位。在固定的1000 mAh g^-1的比容量下，該電池在400次循環中顯示出強大的循環穩定性。這項研究將Li-CO₂電池的輸出電壓提高到3.0V以上，并提供了利用有效的可溶性金屬復合物進行無Li₂CO₃放電的證據，從而為改善Li-CO₂電池的電化學性能以及推動其實際應用提供了一種方法。

圖2. 通過Ru催化劑優化充電性能

Binuclear Cu complex catalysis enabling Li–CO2 battery with a high discharge voltage above 3.0?V,?Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-36276-8

6. ACS Nano：用于可穿戴電子設備的柔性鋅基電池的合理設計

5G和物聯網的出現催生了人們對可穿戴電子設備的需求。然而，目前缺乏合適的柔性儲能系統已成為可穿戴電子設備的“致命弱點”。在電池結構從傳統到柔性的轉變過程中，相應產生的附加問題對電池設計提出了嚴峻的挑戰。

在此，清華大學周光敏團隊對用于可穿戴電子設備的柔性鋅基電池合理設計進行了綜述研究。本綜述全面回顧了目前開發柔性鋅基電池的進展，包括其電解質、陰極和陽極，并從其合成、表征和性能驗證方面進行了討論。通過闡明柔性鋅基電池設計中的挑戰，作者總結了以往研究的方法，并提出了未來發展的挑戰。最后，總結了鋅基電池的研究范式，以適應在迭代過程中不斷增長的可穿戴電子設備的需求將有助于鋅基電池未來的發展。

圖1. ZIBs和ZABs的機理示意圖

鋅基電池除高比容量、低成本的正極材料和高安全性等優勢外，鋅基電池還顯示了用于可穿戴設備的高適應性。為了清楚地說明問題，本文提供了一個與可穿戴電子設備發展相對應的鋅基電池的指南主要分為三個主要階段：

第一階段：實際操作的評估

為了滿足自由穿戴和便攜利用的需求，鋅基能源必須具有在復雜環境中穩定運行的能力。因此，提高柔性電池的力學性能是迫切需要的，這表明凝膠電解質改性和一體化制造方法具有廣闊的發展前景。同時，在超高溫或超低溫下工作的能力是未來鋅基電池的另一個優勢，這正在成為當前研究的熱點問題。

第二階段：多功能可穿戴設備合作

除了面向功能的可穿戴傳感器，在物聯網和5G技術的時代，越來越多的研究人員青睞提供更多交互使用體驗的多功能可穿戴電子系統。對于雙功能系統，除了電池本身的性能，還需要考慮更多的因素，包括可穿戴設備的適應性和與其他部分的配合。

第三階段：小型化設備中的新電池設計

隨著下一代可穿戴電子產品呈現出明顯的小型化和集成化趨勢，一些研究人員提出了一種微型可穿戴或可植入電子產品的無電池設計，以滿足其電源需求。除了傳統的小而輕的電池，這些小型化電子產品使用無線電源。

基于上述挑戰，作者根據可穿戴設備在不同維度的需求，從實驗和理論兩個角度對鋅基柔性電池的發展提出了展望。對于電池研究者，作者提出了一些具體的建議：① 面向商業化的柔性鋅基電池體系亟待評價；② 柔性鋅基電池電化學窗口的擴大；③ 人工智能輔助電池機理探索；④ 利用生物材料實現環保生產和綠色化學；⑤ 下一代電池封裝技術揭示了柔性能源的無限潛力。

圖2. 可穿戴設備和柔性鋅基電池的發展趨勢

Rational Design of Flexible Zn-Based Batteries for Wearable Electronic Devices, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.2c09509

7. Nano Letter.：定制金屬-氧鍵促進高性能鋅-空氣電池的氧反應動力學

金屬-氧鍵對金屬氧化物基催化劑的氧反應動力學有明顯影響，但仍面臨著認知有限和調節不足的瓶頸。

在此，同濟大學潘爭輝團隊&華南理工大學丘勇才團隊開發了一種獨特的策略，即通過離子交換實現的無定形/結晶異質結來精確地定制金屬氧鍵結構。研究表明，與原始的無定形CoSnO3-y相比，鐵離子交換誘導的無定形/結晶結構加強了Sn-O鍵，削弱了Co-O鍵的強度，并引入了額外的Fe-O鍵，同時伴隨著豐富的鈷缺陷和具有更大孔隙結構和比表面積的最佳氧缺陷。金屬-氧鍵結構的優化由晶體結構的引入主導，并由Fe-O鍵和豐富的Co缺陷的引入進一步推動。

圖1. 催化劑表面界面的電子結構的特征

值得注意的是，摻鐵的無定形/晶體催化劑（Co1-xSnO3-y-Fe0.021-A/C）表現出優異的氧進化反應和氧還原反應活性，在10 mA cm^-1時，OER和ORR的過電位分別降低了84 mV（半波電位）和63 mV。此外，用Co1-xSnO3-y-Fe0.021-A/C組裝的鋅-空氣電池具有良好的輸出功率密度、循環性能和靈活性。總之，該工作為調節金屬氧鍵結構提供了新的靈感，并加深了對金屬氧鍵結構和催化活性之間關系的理解，從而合理地設計高效的電催化劑。

圖2. 鋅-空氣電池的性能

Tailoring Metal–Oxygen Bonds Boosts Oxygen Reaction Kinetics for High-Performance Zinc–Air Batteries, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00053

8. Advanced Functional Materials：揭示構型可控的Cr單原子對固體電解質界面及鈉離子存儲機制的影響

據報道，單原子金屬（SAM）摻雜是提高高功率鈉離子電池（SIB）碳基負極材料電化學性能的有效策略。然而，不同構型的SAM對固體電解質界面（SEI）和Na⁺儲能機制的影響沒有被揭示。

在此，清華大學黃正宏教授、呂瑞濤教授等人報道了在N、P共摻雜碳陽極材料上植入可控構型（Cr–N₄或Cr–N₂）的Cr單原子（CrSAs），稱為（CrN₄SAs/NPC或CrN₂SAs/NPC）。CrSA通過添加Cr鹽引入，而CrSA的構型通過Cr鹽的量來合理控制。同時研究了結構/組分和電化學性能，并通過原位表征和理論計算揭示了它們之間的相關性。此外，CrN₄SAs/NPC負極顯示出優異的容量和卓越的倍率性能，全電池顯示出高功率特性。

圖1. 理論計算

研究表明，CrN₄SAs/NPC負極顯示出高的比容量（在0.05 A g^?1時為318.2 mAh g^?1）和出色的倍率性能（在5 A g^?2時為145.1 mAh g^–1），優于CrN₂SAs/NPC和NPC。其優越性源于SEI的差異和電化學過程中鈉離子的儲能機制，通過原位表征和理論計算揭示了這一點。具體來說，由CrN₄SAs/NPC負極和Na₃V₂(PO₄)₂F₃@C正極組裝的鈉離子全電池，在1133 W kg^-1的高功率密度下顯示出127.5 Wh kg^-1的高能量密度。在0.5 A g^-1時循環300次，容量保持率為85.4%。

總之，本文報道了氮磷摻雜碳負載鉻單原子的可控制備策略，發現了鉻單原子對于儲鈉機制和SEI膜的影響規律，制備了高倍率的碳基負極材料，并由此組裝了鈉離子電池，展現出高功率特性，為高功率鈉離子電池用碳基材料的理性設計提供了新思路。

圖2. CrN₄SAs/NPC負極和Na₃V₂(PO₄)₂F₃@C正極組裝的鈉離子全電池的電化學性能

Unveiling the Effects of Cr Single Atoms with Controllable Configurations on Solid Electrolyte Interphase and Storage Mechanism of Sodium Ions, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202214429

原創文章，作者：科研小搬磚，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/7a816b6bc8/

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