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固體電解質(zhì)界面（SEI）已被確定為鋰金屬負(fù)極的關(guān)鍵挑戰(zhàn)，Li和液體電解質(zhì)之間的寄生反應(yīng)產(chǎn)生的脆性和不均勻的原生SEI會(huì)破壞電池性能。因此，人工SEI （ASEI）已被提議作為替代原生SEI的有效策略。

在此，美國斯坦福大學(xué)鮑哲南院士、韓國現(xiàn)代汽車公司Samuel Seo等人設(shè)計(jì)和合成了一種多功能（結(jié)晶、高模量、堅(jiān)固、Li⁺導(dǎo)電、電解液阻斷和可溶液加工）ASEI材料并將其命名為LiAl-FBD，以提高鋰金屬電池性能。LiAl-FBD是基于LiAlH₄和2,2,3,3-四氟-1,4-丁二醇（FBD）在DME中瞬間反應(yīng)的產(chǎn)物，其單晶結(jié)構(gòu)被解析并證明為Li₃Al₃(FBD)₆(DME)₃。

其中，Al³⁺通過FBD^2-配體橋接形成陰離子簇，而Li⁺則松散結(jié)合并且位于外圍。這種結(jié)構(gòu)及由于短配體導(dǎo)致的高Li⁺含量能夠?qū)崿F(xiàn)良好的離子傳輸（Li⁺電導(dǎo)率為 9.4×10^-6 S cm^-1），同時(shí)高度氟化的配體賦予了ASEI疏水性。納米壓痕、XPS、SEM、EIS、Li | Li對(duì)稱電池循環(huán)和鋰金屬CE表明，LiAl-FBD是一種機(jī)械強(qiáng)度高、電解液阻斷和離子導(dǎo)電的涂層，可以很好地保護(hù)鋰金屬負(fù)極。

圖1. SEI結(jié)構(gòu)和鋰金屬沉積形態(tài)

最后，作者組裝了實(shí)用的鋰金屬全電池以研究LiAl-FBD涂層在更現(xiàn)實(shí)條件下的有效性。電化學(xué)測(cè)試表明，基于商業(yè)碳酸鹽電解液的LiAl-FBD@Li|NMC532全電池具有穩(wěn)定的循環(huán)壽命，循環(huán)200次后仍能保持60% 以上的原始容量且沒有觀察到容量急劇下降，而基于純Li的全電池僅在≈100次循環(huán)時(shí)便發(fā)生急劇衰減。

此外，基于高濃度醚基電解液的LiAl-FBD@Li|NMC811電池也可穩(wěn)定循環(huán)約200次循環(huán)，而純Li|NMC811電池在約130次循環(huán)后容量突然下降。重要的是，當(dāng)應(yīng)用其他電解液配方和循環(huán)條件時(shí)，基于LiAl-FBD@Li的電池都表現(xiàn)出比基于純Li電池更好的性能，證實(shí)了在現(xiàn)實(shí)鋰金屬電池中使用這種可溶液加工的ASEI的可行性。

圖2. 基于LiAl-FBD涂層的實(shí)用鋰金屬全電池性能

A Solution-Processable High-Modulus Crystalline Artificial Solid Electrolyte Interphase for Practical Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201025

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