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紐約州立大學武剛課題組聯合匹茲堡大學王國峰, 阿貢國家實驗室Deborah J. Myers, 印第安納大學與普渡大學印第安納波里斯聯合分校Jian Xie, 橡樹嶺國家實驗室David A. Cullen以及卡內基·梅隆大學Shawn Litster等人報道一種高度耐用和活性的 Fe-N-C 原子催化劑。通過氯化氨熱處理然后在催化劑表面高溫沉積氮摻雜碳薄層合成。

催化劑穩定性來源于熱處理過程將富含缺陷的吡咯 N 配位 FeN₄?位點轉化為高度穩定的吡啶 N 配位 FeN₄?位點。在膜電極組件中使用加速應力測試和長期穩態測試（>300?h，0.67?V）證明增強的Fe-N-C穩定性，接近貴金屬Pt/C 催化劑（0.1 mgPt?cm^-2）。

DFT 計算揭示配位結構和局部結構對 S1 和 S2 FeN_4?位點的電子和催化性能的影響。首先基于吸附能和動力學 O-O 鍵解離過程，預測兩種 FeN₄?位點對 4e- ORR 途徑的內在催化活性。當電極電位低于 0.73 V 的極限電位時，S1 位點的 ORR 變為放熱反應，高于 S2 位點 (0.65 V) 的 ORR；進一步計算表明，OOH 解離在兩個位點上都是動力學可行的；計算的電子分布表明，在 S2 位點上沿垂直于催化劑表面的方向比在 S1 位點上更多的電荷耗盡；表明S2 位點的中心 Fe 具有更多未占據的 d 軌道，與 O₂?的結合過強，因此與 S1 位點相比，內在活性相對較低。

DFT計算研究兩個 FeN₄?位點對脫金屬反應的穩定性。提出 FeN₄?位點的脫金屬過程包括三個連續的步驟。首先，FeN₄?部分中的兩個 N 原子被質子化形成兩個 N-H 鍵；然后中心 Fe 離子與吸附的 O_2?一起從 N_4?配位移到非活性 N₂?配位；最后，Fe-O₂?從催化劑中解吸出來。與N₄到N₂的配位轉變和Fe-O₂的解吸相比，具有最高活化能的氮質子化步驟是脫金屬動力學過程中的速率決定步驟。對于 S1 和 S2 位點，氮質子化步驟的活化能預計分別為 1.24 eV 和 2.08 eV，更高的活化能壘表明 S2 位點在動力學上對脫金屬具有更好的內在穩定性。

Shengwen Liu, Chenzhao Li, Michael J. Zachman, Yachao Zeng.?et al. Atomically dispersed iron sites with a nitrogen–carbon coating as highly active and durable oxygen reduction catalysts for fuel cells. Nat Energy (2022).

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01062-1

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Nature Energy：? 高度穩定的原子級Fe-N-C催化劑用于燃料電池

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