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水系鋅金屬電池是具有成本效益的儲能系統的可行候選者。然而，電池的循環壽命受到金屬電極表面在長時間循環后的形態演變的不利影響。以前的研究集中在鋅金屬負極（ZMA）的電鍍行為上，而沒有考慮其初始剝離過程。

圖1. 電鍍和剝離之間差異的示意圖

為深入了解ZMA的剝離/電鍍行為，香港城市大學支春義教授等人對同一對稱電池中初始剝離鋅電極（S-Zn）和初始鍍鋅電極（P-Zn）兩個獨立電極的時間-電壓分布進行了解耦和單獨監測。進一步，作者將形態演變與電壓響應聯系起來并提供了對電壓-時間曲線的深入見解。通過結合電化學和光學顯微鏡測量研究，作者證明鋅負極的穩定性不僅受運行條件的影響，還受初始剝離/電鍍的影響。其中，P-Zn電極在隨后的循環中表現出更均勻的形態。相反，S-Zn電極在凹坑位置形成了嚴重的枝晶。

SEM結果表明，S-Zn和P-Zn的不同行為的根本原因是初始剝離或電鍍引起了與原始Zn不同的形態演變：S-Zn的初始剝離過程導致裂紋的形成，從而引發裂紋中的Zn枝晶生長；而由于產生了均勻的層狀結構，P-Zn 的初始電鍍導致后續相對均勻的電鍍行為。

圖2. 剝離或電鍍后Zn金屬電極的非原位顯微鏡研究

基于以上觀察，作者提出了一種“預沉積”策略來減輕枝晶的形成。通過對ZMA 表面進行均勻的預沉積處理，由于與初始沉積層的相互作用，預沉積鋅負極（PD-Zn）在隨后的循環中獲得了均勻的剝離/電鍍過程。當電流密度為5 mA cm^-2時，裸Zn||Zn電池在電壓降和短路之前顯示出大約300小時的短壽命，而 PD-Zn||PD-Zn電池的使用壽命超過1000小時。

此外，當MnO₂正極的質量負載為5.6 mg cm^-2時，PD-Zn||MnO₂電池在1 A g^-1下2000圈循環內沒有觀察到短路。甚至，PD-Zn||C電池的壽命也超過了10000次循環。總之，這項工作提供了對鋅負極的初始剝離和電鍍的深入了解，證明了二者在枝晶形成方面的同等重要性。作者希望這項工作可作為一個起點，以激發研究金屬負剝離過程的熱情。

圖3. 水系Zn||MnO₂紐扣電池的電化學表征

Tailoring the metal electrode morphology via electrochemical protocol optimization for long-lasting aqueous zinc batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31461-7

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支春義Nature子刊：10000次循環，水系Zn電池！

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