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Arumugam Manthiram教授AFM：預循環+預鋰化實現長壽命石墨/LNMO電池！

不含鈷和低鎳含量的高壓尖晶石正極LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）具有高能量和功率密度、良好的熱穩定性和低成本等優點，有望用于鋰離子電池。然而，其高工作電壓（≈4.7 V）會導致電解液分解、嚴重的化學交叉及電極-電解質界面（EEI）的劣化，從而阻礙了其實際應用。

在此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人提出了一種電化學改性策略來實現長壽命的石墨（Gr）||LiNi_0.476Mn_1.475Fe_0.049O₄（Fe-LNMO）全電池。具體而言，作者將Li||Gr電池在含有30 wt.% 氟代碳酸亞乙酯（FEC）的電解液中對Gr負極進行電化學預循環，并通過對Li||Fe-LNMO電池進行深度放電來預鋰化Fe-LNMO正極。

研究表明，Gr在含FEC的電解液中預循環形成的富含LiF的堅固SEI有效地減輕了電解液的分解反應，并保護Gr免受來自 Fe-LNMO正極的交叉物種的攻擊，緩解了SEI在大范圍循環中的生長。另一方面，Fe-LNMO的預鋰化不僅可以形成有利的低壓SEI并具有更溫和的副反應，而且還可在Gr負極上建立Li儲層以補償電池運行期間活性Li⁺損失。

圖1. 未經改性的Gr||LNMO電池失效機理分析

因此，使用改性電極的全電池在C/10倍率下具有129 mAh g^-1的高容量，在 C/2~1C充放電倍率下200次循環后容量保持率高達93%，大大超過使用初始電極的全電池（初始容量120 mAh g^-1，容量保持率78%）。

此外，具有高質量負載改性電極（3.2 mAh cm^-2）的全電池的循環壽命顯著延長至300個循環。通過對上述基于初始和改性電極的全電池性能進行可行性比較，可以清楚地揭示和理解人工SEI設計、鋰儲層和EEI形成條件的重要性。

作者相信這種電化學改性策略可應用于其他電池系統（如Gr||高鎳正極），也可簡化鋰電池中復雜的反應/相互作用以清楚地了解結構-組成-界面-性能關系。總之，這項研究提出的電化學改性策略為構建用于便攜式電子產品和電動汽車應用的長壽命Gr||LNMO全電池提供了參考。

圖2. 基于改性電極的全電池性能

Paving Pathways Toward Long-Life Graphite/LiNi_0.5Mn_1.5O₄ Full Cells: Electrochemical and Interphasial Points of View, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203779

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