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廈大李君濤/周堯Angew.：陽離子空位缺陷的演變：OER預催化劑表面重構的基序

研究發現，缺陷可以增強NiFe-LDH對析氧反應（OER）的電催化性能。然而，它們的具體結構以及在調節電催化劑表面重構中所起的作用仍然不明確。

近日，廈門大學李君濤教授和周堯副教授（共同通訊作者）等人報道了非質子溶劑溶劑化導致金屬陽離子從NiFe-LDH納米片泄漏，從而產生陽離子空位缺陷。

通過密度泛函理論（DFT）計算和原位拉曼光譜觀察均表明，生成的陽離子空位缺陷傾向于以V_M（M=Ni/Fe）的形式存在；隨著外加電壓的增加，它們傾向于采用V_MOH構型，并最終轉變為最活躍但最難熱力學形成的空位V_MOH-H。

同時，隨著電壓的升高，NiFe-LDH中的Ni(OH)_x晶種逐漸轉變為無序狀態；在足夠高的電壓下，當氧氣泡開始演化時，出現局部NiOH物種，這是空位V_MOH-H形成的殘余產物。

作者證明了陽離子缺陷隨著外加電壓（V_M→V_MOH→V_MOH-H）的增加而演化，并揭示了NiFe-LDH（晶體Ni(OH)_x→無序Ni(OH)_x→NiOOH）表面重構過程的基本模式。

該工作提供了對NiFe-LDH作為有效OER電催化的典型前催化劑的缺陷誘導的表面重構行為的理解。

Evolution of Cationic Vacancy Defects: A Motif for Surface Restructuration of OER Precatalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202112447.

https://doi.org/10.1002/anie.202112447.

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