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金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)，已被成功地用于太陽能電池、發光二極管和太陽能燃料的應用中，將光子轉換為電荷，反之亦然，因為所有這些應用都涉及強光。

在此，來自美國北卡羅來納大學教堂山分校的黃勁松等研究者展示了自供電的多晶鈣鈦礦光電探測器在光子計數方面可以與商用硅光電倍增管(SiPMs)相媲美。相關論文以題為“Self-powered perovskite photon-counting detectors”于2023年04月05日發表在Nature上。

新興應用領域（如光探測與測距、輻射光譜學、量子光學、流式細胞計數等）因固態PCDs（光子計數器件）技術不斷進步而獲益匪淺，其優點包括低DCR（暗計數率）、高探測概率、低工作偏壓、大線性動態范圍、輻射穩定性、輕巧小型等。

相比于光電倍增管，固態SiPM（硅光電倍增管）具有相似的高增益且可以在較低的偏壓（幾十伏）下工作，同時避免了光電倍增管的磁敏感性。這些小巧輕便的探測器可以制成陣列，因此現在已經廣泛商業化，并且在光子計數應用中越來越受歡迎。

然而，SiPM的高DCR問題（每平方毫米從千到百萬cps）仍是一個現代問題，它大大限制了它們的應用，特別是在惡劣環境下。由于硅的帶隙相對較窄，因此SiPM的DCR每增加8K，便會翻倍。因此，通常需要冷卻才能達到最佳性能。

MHPs（金屬鹵化物鈣鈦礦）在太陽能電池、發光二極管、光電探測器、電離輻射探測器、太陽能燃料等領域顯示出了巨大的潛力。這些材料具有可調的組成和維度，顯著豐富了材料的設計和選擇可能性。

這些應用利用了MHPs的許多獨特的光電特性，例如非常長的電荷復合壽命、大的載流子遷移率、對紫外和可見光以及近紅外光的強吸收或對X射線的衰減。鉛基鈣鈦礦的帶隙遠大于硅，可以大大降低器件噪聲。

使用多晶和單晶鈣鈦礦已經證明了非常敏感的光電探測器，最低可檢測穩態光強度達到平方厘米的皮瓦級尺度。盡管它們的靈敏度已經與或優于最好的商業硅光電二極管相當，但鈣鈦礦光電探測器尚未被證明適用于光子計數。其中一個挑戰來自于MHP中一些離子的高遷移率，這使得這些器件不能應用反向偏置甚至只有幾伏的電壓。

在這里，研究者報道了具有極低DCR的自供電鈣鈦礦PCDss。令人驚訝的是，研究者發現不限制電荷收集效率的淺阱，有助于鈣鈦礦PCDss的高DCR。

鈣鈦礦光子計數探測器(PCDss)的光子計數能力主要由淺阱決定，盡管深阱也限制了電荷收集效率。在聚晶三碘化鉛甲基銨中發現了兩個能量深度分別為5.8±0.8毫電子伏特(meV)和57.2±0.1 meV的淺圈閉，它們分別停留在晶界和表面。

結果表明，二苯硫醚的晶粒尺寸增強和表面鈍化，可以分別減少這些淺層圈閉。在室溫下，它極大地抑制了暗計數率(DCR)，從>每秒每平方毫米(cps mm^?2)降低到2 cps mm^?2，對弱光的響應比SiPMs要好得多。

鈣鈦礦PCDss能夠以比SiPMs更好的能量分辨率收集γ射線能譜，并在高達85°C的高溫下保持性能。這項研究利用其獨特的缺陷特性，開辟了鈣鈦礦光子計數的新應用。

圖1. 暗計數的起源與光子計數性能

圖2. 抑制鈣鈦礦PCDss的DCR

圖3. 鈣鈦礦探測器光子計數性能

圖4. 鈣鈦礦PCDss與LaBr₃:Ce閃爍體耦合的γ射線能譜性能

圖5. 鈣鈦礦PCDss穩定性

總的來說，研究者發現鈣鈦礦PCDss的DCR主要由位于晶界和表面的淺陷阱中的電荷去捕獲所控制，通過增加晶粒尺寸和用二苯硫化物對膜表面進行表面修飾來抑制淺陷阱實現了超低DCR。

抑制淺陷阱使鈣鈦礦PCDs的DCR比SiPM低100-1,000倍，并且對微弱光具有更好的響應線性，而DCR由于電荷陷阱的小激活能而不對溫度敏感。

零偏工作的鈣鈦礦PCDs被證明可作為γ射線光譜探測器，在室溫下比商業SiPM具有更好的⁵⁷Co源能量分辨率。在高達85℃的高溫下，鈣鈦礦PCDs比SiPM更能保持能量分辨率，顯示了其在惡劣環境中工作的潛力。

該研究發現，表面常規修飾也顯著影響淺陷阱，這對鈣鈦礦的穩定性和摻雜具有重要意義。

作者介紹

黃勁松，美國北卡羅來納大學教堂山分校應用物理系教授，2000年本科畢業于湘潭大學，2003年碩士畢業于中科院半導體所，2007博士畢業于美國UCLA楊陽教授課題組。

黃勁松教授作為鈣鈦礦材料研究領軍人物，在鈣鈦礦太陽能電池、光探測器、射線探測器及X射線成像等領域取得突出成就。

近年來在Science, Nature Energy, Nature Photonic, Nature Materials, Nature Nanotechnology, JACS等國際頂級期刊上發表學術論文近300篇，研究被媒體廣泛報道，連續三年被Clarivate Analytics 和Thomson Reuters評為世界高引用科學家，總被引已達55000+。

文獻信息

Zhou, Y., Fei, C., Uddin, M.A.?et al.?Self-powered perovskite photon-counting detectors.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05847-6

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05847-6

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/8d48f52aee/

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