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李光琴課題組Angew.: 納米Ir固定在MOF上，實現(xiàn)pH通用條件下高效全水分解

電催化水分解被認為是一種生產(chǎn)高純度氫的有前景的策略，但仍存在析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)動力學(xué)緩慢的問題。Pt/C和IrO₂/RuO₂分別是HER和OER的基準(zhǔn)電催化劑，然而它們的低儲量和高價格嚴重限制了其在水電解中的大規(guī)模應(yīng)用。因此，開發(fā)廉價且高效的雙功能電催化劑進行整體水分解，特別是在各種pH條件下運行良好的電催化劑，具有重要的技術(shù)和工業(yè)意義。

近日，中山大學(xué)李光琴課題組通過將Ir納米粒子加入到Ni-NDC(NDC：2,6-萘二羧基)中，成功制備了一種高效的MOF基電催化劑((Ir@Ni-NDC))。

實驗結(jié)果表明，Ni-NDC納米片作為催化劑載體，不僅可以有效地防止Ir納米顆粒的團聚，而且還可以保證界面Ni?O?Ir鍵的形成，從而提高了HER和OER的電化學(xué)性能。具體而言，在1.0 M KOH、0.5 M H₂SO₄和1.0 M PBS中，所制備的Ir@Ni-NDC在10 mA cm^?2電流密度下的HER和OER過電位分別為19、41、31 mV和210、219、296 mV。

此外，利用Ir@Ni-NDC作為陰極和陽極組裝的雙電極電解槽，分別在堿性、酸性和中性介質(zhì)中只需要1.46、1.54和1.59 V的低電壓就能達到10 mA cm^?2的電流密度，顯示出巨大的實際應(yīng)用潛力。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Ir@Ni-NDC由三層Ir原子和一個由Ni?O?Ir鍵連接的夾層狀Ni-NDC組成。在Ni?O?Ir界面上可以清楚地觀察到電荷的再分布：在O周圍有明顯的電子積累，而在Ir周圍有電子耗盡，表明Ir與Ni-NDC的相互作用強烈。

通過構(gòu)建Ni?O?Ir鍵，可以有效地調(diào)節(jié)Ir@Ni-NDC催化劑的電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了H₂O、OH*和H*中間體的吸附，從而提高了HER和OER的性能，并進一步提高了整體水分解活性。綜上，該項工作為設(shè)計和構(gòu)建MOF基電催化劑以實現(xiàn)在pH通用條件下水電解高效產(chǎn)氫提供了一種有效策略。

Ir Nanoparticles Anchored on Metal-Organic Frameworks for Efficient Overall Water Splitting under pH-Universal Conditions. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202302220

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