水系鋅離子電池是一種有前途的安全、低成本儲能技術。然而,由于鋅枝晶生長、副反應和寄生副產物,使用金屬鋅負極的鋅電池循環壽命較差。在此,新加坡南洋理工大學范紅金教授等人設計了一種獨特的基于3D多孔碳纖維(PCF)的具有Sn改性的微支架(Sn-PCF)并將其用作鋅金屬負極的3D主體,從而成功地抑制有害的析氫和枝晶的形成,最終提高水系鋅電池的循環性能。研究表明,3D交聯導電碳纖維網絡與高度親鋅的Sn納米點相結合,通過均勻電流密度和Zn2+通量有效消除了“尖端效應”,并為枝晶構建了物理限制。實驗和DFT計算表明,金屬Sn表現出很強的Zn2+吸附和高Zn2+表面擴散勢壘,這是在單個纖維上調節成核和均勻Zn沉積的關鍵。同時,由于降低了Sn表面的析氫反應傾向,也消除了由ZSH副產物引起的鈍化。因此,這些優點協同促進了高度可逆的鋅電鍍/剝離。圖1. Sn-PCF的制備和形態因此,在Sn-PCF上獲得了穩定的Zn電鍍/剝離行為,在1和5 mA cm-2的電流密度時的平均CE值分別約為95.0% 和98.2%。對比之下,基于銅箔或PCF的半電池會迅速失效,CE值極低且不穩定。在電流密度為10 mA cm-2、面積容量為5 mAh cm-2條件下,Sn- PCF@Zn仍然表現出超過500小時的延長循環壽命,電壓滯后為47 mV,遠長于PCF@Zn(~60小時)。甚至,Sn-PCF@Zn||NaVO全電池在10 A g-1的電流密度下初始放電容量也高達174 mAh g-1,并且在2500次循環后仍可保持73.5% 左右的高容量保持率(即每個循環的容量衰減率為0.010%)。總之,該策略為解決鋅負極的關鍵問題并促進長壽命水系鋅電池的發展提供了理想的解決方案。圖2. Sn-PCF@Zn||NaVO全電池的電化學性能3D zincophilic micro-scaffold enables stable Zn deposition, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.06.050