水系可再充電電池是大規模電網儲能的潛在候選者，但是傳統的負極材料缺乏耐酸/堿性。基于此，香港城市大學支春義教授、松山湖材料實驗室呂海明研究員和華南師范大學趙靈智研究員（共同通訊作者）等人報道了一種含有吡嗪（C=N）和苯基亞氨基（-NH-）基團的共價有機框架（HPP-COF），作為酸/堿性電池的長壽命和高倍率負極。

測試發現，HPP-COF提供了優異的容量和循環穩定性（在1 M H₂SO₄電解液中，電流密度為30 A g^-1時，容量為66.6 mAh g^-1，且超過40000次循環；在1 M NaOH電解液中，電流密度為100 A g^-1時容量為91.7 mAh g^?1，電流密度為30A g^-1時超過30000次循環）。

通過DFT計算，作者研究了HPP-COF電極重復單元中陽離子的存儲情況。通過分子靜電勢（MESP），作者推測了親電和親核反應的活性位點，確定了陽離子攝取的確切活性位點。

MESP值越負的吡嗪氮原子（紅色區域），電負性越高，導致親電陽離子（Na⁺或H⁺）容易被吸引到這些位點上。由于材料的氧化還原性與分子的電子結構密切相關，作者還計算了最高已占分子軌道（HOMO）和最低未占分子軌道（LUMO），能量分別為-1.96 eV和-4.71 eV。

此外，HOMO和LUMO之間的間隙（ΔE）為2.75 eV，低于各種有機材料，表明COF電極具有更高的導電性，更好的反應動力學，與所獲得的超級電容器級的高倍率性能非常一致。

HPP-COF分子與1-6個Na⁺結合的結合能為負，表明吡嗪活性位點被有效利用，具有較高的比容量。總之，HPP-COF中的吡嗪氮基可以有效地對Na⁺/H⁺進行化學吸附/解吸。

A Covalent Organic Framework as a Long-life and High-Rate Anode Suitable for Both Aqueous Acidic and Alkaline Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202218745.

https://doi.org/10.1002/anie.202218745.