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在可預見的未來，能源危機和氣候變化被視為兩大問題，除傳統技術實現節能減排外，利用可再生能源及其他發展戰略是非常可取的。利用太陽能可以將二氧化碳轉化為各種化學燃料，這為減少二氧化碳提供了很大的幫助。然而，由于非極性分子CO₂的C=O雙鍵需要高能量才能活化，導致光催化效率十分不理想。

鑒于此，人們致力于優化光催化劑的結構，以提高其轉化率和CO₂還原的選擇性。到目前為止，人們已經探索了各種光催化劑，但傳統光催化劑的光催化性能仍然受到不合適的帶隙、CO₂吸附能力弱和/或活性位點密度低的限制。

因此，合理設計和調控光催化劑的結構以實現高效的CO₂轉化已迫在眉睫。北京化工大學豆義波等人基于雙金屬有機骨架(MOF)模板制備了一系列摻雜金屬(M)的In₂O₃/C(M=Fe，Cu，Zn)光催化劑，并且通過摻雜金屬原子實現了電子密度的重新排布進而誘導高效的Co₂還原。

本文基于物相和形貌等表征結果，對M-In₂O₃/C的光催化CO₂還原性能進行了評估。測試結果表明，M-In₂O₃/C的CO和CH₄的產率順序為：Cu-In₂O₃/C(43.7和15.9 μmol g^-1 h^-1)>Zn-In₂O₃/C(32.1和11.4 μmol g^-1 h^-1)>Fe-In₂O₃/C(21.9和6.3 μmol g^-1 h^-1)，且均高于純In₂O₃(3.9和1.4 μmol g^-1 h^-1)和In₂O₃/C(9.1和2.4 μmol g^-1 h^-1)，對于CO和CH₄的產率，Cu-In₂O₃/C比純In₂O₃分別提高了約11倍和7倍。對比結果表明，Cu摻雜在In₂O₃結構中有利于CO₂還原能力的提高。

值得注意的是，催化劑的選擇性高度依賴于In₂O₃/C中的摻雜元素，Cu摻雜對催化劑CO選擇性的貢獻大于Fe或Zn摻雜。相對于主要的碳產物(CO，C₂H₄和CH₄)，所獲得的Cu-In₂O₃/C對CO₂還原為CO表現出78%的高選擇性，并且其CO產量比純In₂O₃/C高約4.8倍。更重要的，Cu-In₂O₃/C、Zn-In₂O₃/C和Fe-In₂O₃/C產生CO的表觀量子效率(AQE)分別為2×10^-3%、1×10^-3%和1×10^-3%(380 nm)。因此，光催化結果證實了摻雜過渡金屬可以有效的提高In₂O₃的光催化CO₂還原性能，最重要的是，催化劑的性能高度依賴于摻雜的金屬。

本文通過用密度泛函理論(DFT)計算得到了Cu-In₂O₃和In₂O₃的電子結構，以揭示Cu-In₂O₃和In₂O₃在CO₂還原反應中的催化機理。通過理論計算得出的態密度(PDOS)曲線表明Cu-In₂O₃和In₂O₃都具有典型的半導體特征。對于純In₂O₃，其E_g的計算值約為3.1 eV，在In₂O₃中引入Cu原子后，E_g變窄，這也表明在In₂O₃中摻雜Cu有利于提高電導率，促進電子-空穴分離。

為了從原子水平上了解Cu的摻雜效應，本文還計算了Cu-In₂O₃的電子密度差。結果顯示在Cu位點上具有明顯的電荷密度差，其原因是Cu位點可以調控In和O位點的局部電子環境，從而調節催化劑的能帶結構，提高Cu-In₂O₃的光催化活性。

此外，本文還進一步分析了Cu位點對催化劑d帶結構的影響，以理解光催化CO₂還原性能改善的原因。Cu摻雜后，Cu-In₂O₃的d帶中心比In₂O₃上移，根據d帶中心理論，Cu-In₂O₃的d帶中心的上移會降低與CO₂的結合強度。相應的，Cu-In₂O₃的反鍵態的占據減少，有利于CO₂的吸附和活化。

因此，上述理論結合實驗結果表明，Cu摻雜到In₂O₃中可以切實優化催化劑的電子結構，從而大大提高催化劑的光催化性能。因此，本研究為利用MOF模板策略調控光催化劑結構提供了一個新的視角，在太陽能到化學能轉換中顯示出了很有前景的應用。

Tailoring Electronic Structure of In₂O₃/C Photocatalysts for Enhanced CO₂ Reduction, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta09236k.

https://doi.org/10.1039/D2TA09236K.

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北化工JMCA：調整In2O3/C的電子結構以增強其光催化CO2還原能力

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