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?地大/南科大JMCA：硼摻雜！通過(guò)空間約束效應(yīng)實(shí)現(xiàn)氮化碳高效光催化析氫！

光催化質(zhì)子還原析氫反應(yīng)(HER)因其零碳排放的環(huán)保特性而受到越來(lái)越多的關(guān)注。合適的光催化劑具有合適的能級(jí)和快速的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是光催化HER過(guò)程的關(guān)鍵。在已報(bào)道的光催化劑中，無(wú)金屬的聚合物氮化碳(C₃N₄)具有可見(jiàn)光響應(yīng)范圍寬、化學(xué)和光熱穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，尤其受到光催化HER的關(guān)注。2009年，C₃N₄首次被報(bào)道可以在可見(jiàn)光照射下分解水，然而較低的激子分離效率阻礙了傳統(tǒng)C₃N₄催化劑的光催化HER活性。

基于此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(武漢)羅文君和南方科技大學(xué)陳洪(共同通訊)等人通過(guò)硼酸輔助共結(jié)晶模板法成功制備了摻雜硼的氮化碳空心納米管(BCN)，并且BCN表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化HER性能。

本文以三乙醇胺(TEOA)為犧牲劑，在可見(jiàn)光下對(duì)催化劑進(jìn)行了HER測(cè)試，以研究光催化劑的光催化性能。測(cè)試結(jié)果表明，與活性光催化劑相比，無(wú)光催化劑的空白體系的析氫速率為9.6935 μmol g^-1 h^-1，性能非常差，因此可以忽略不計(jì)。2-BCN在合成的摻雜硼的氮化碳中表現(xiàn)出良好的光催化活性，產(chǎn)氫速率為3.0658 mmol g^-1 h^-1，是純C₃N₄的7.2倍(425.8 μmol g^-1 h^-1)。

此外，還測(cè)試了2-BCN在不同單色光照射下的表觀量子產(chǎn)率(AQY)。AQY的變化趨勢(shì)與2-BCN的吸收光譜相似，經(jīng)單色光照射，2-BCN在400 nm處的AQY為4.68%。這些結(jié)果表明，摻雜硼可以顯著改善氮化碳的催化性能。更重要的是，還對(duì)催化劑進(jìn)行了循環(huán)穩(wěn)定實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步判斷催化劑是否可以應(yīng)用于實(shí)際。2-BCN不負(fù)眾望的具有良好的可重復(fù)使用性和穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)8次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后仍然顯示出出色的光催化活性。

為了深入了解硼摻雜是如何導(dǎo)致催化劑的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化和光催化活性的增強(qiáng)，本文進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算。從能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度(DOS)的計(jì)算結(jié)果來(lái)看，C₃N₄的導(dǎo)帶由C 2p和N 2p軌道共同貢獻(xiàn)，并且N 2p軌道構(gòu)成價(jià)帶。在氮化碳中引入硼摻雜后，催化劑的帶隙從2.66 eV減小到2.50 eV。

然而，B2位點(diǎn)摻雜的催化劑的能帶結(jié)構(gòu)與C₃N₄相似，這表明B1位點(diǎn)的摻雜對(duì)能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控起著關(guān)鍵作用。此外，缺乏電子的硼元素的引入改變了氮化碳的電子分布，產(chǎn)生了電子聚集區(qū)，引起了空間電荷分離，抑制了光生載流子的復(fù)合。此外，缺乏電子的硼元素還可以作為L(zhǎng)ewis酸位點(diǎn)吸附水分子并形成供體-受體來(lái)促進(jìn)光催化HER。

基于以上實(shí)驗(yàn)和理論分析，本文提出了2-BCN增強(qiáng)光催化產(chǎn)氫的可能機(jī)理。首先，硼酸輔助共結(jié)晶模板化策略形成了獨(dú)特的多孔空心納米管形貌，這不僅增加了催化劑的反應(yīng)位點(diǎn)，而且還促進(jìn)了光吸收。其次，硼摻雜可以很好地調(diào)節(jié)導(dǎo)帶位置和能帶結(jié)構(gòu)，從而使光吸收范圍延長(zhǎng)，為光催化HER提供足夠的驅(qū)動(dòng)力。

第三，硼引入到氮化碳分子結(jié)構(gòu)中，使電子云重新分布并誘導(dǎo)Lewis酸位點(diǎn)，這促進(jìn)了光生載流子的分離。本文的工作展示了使用硼酸作為硼摻雜劑并協(xié)助形成具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)的C₃N₄的簡(jiǎn)便且綠色方法，這為未來(lái)催化劑的設(shè)計(jì)和制備提供了指導(dǎo)。

Highly-efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution Triggered by Spatial Confinement Effects over Co-crystal Templated Boron-doped Carbon Nitride Hollow Nanotubes, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d3ta00199g.

https://doi.org/10.1039/D3TA00199G.

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