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Carbon Energy：基于高負(fù)載Li2S正極（15mg/cm2）的鋰硫電池

要實(shí)現(xiàn)具有高能量密度和長壽命的硫化鋰（Li₂S）正極，需要創(chuàng)新的正極設(shè)計(jì)以使電化學(xué)性能最大化，并防止電極老化。

漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等開發(fā)了一種基于Li₂S的高負(fù)載正極（15 mg cm^-2），它由微米級Li₂S顆粒、二維石墨烯（Gr）和一維碳納米管（CNTs）組成，并強(qiáng)調(diào)了CNTs在高容量Li-S電池穩(wěn)定循環(huán)中的關(guān)鍵作用。

圖1. Li₂S/Gr/CNT正極的表征

研究顯示，Gr的平面形態(tài)允許與大塊Li₂S的大面積接觸，從而誘導(dǎo)Li₂S的輕松活化，而CNT形成的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)在長時(shí)間的循環(huán)中保持了均勻、容易的反應(yīng)。此外，正極的緊湊幾何形狀使得碳基體和活性材料之間能夠緊密接觸。

結(jié)果，與以前報(bào)道的基于Li₂S的Li-S電池相比，采用緊湊型Li₂S/Gr/CNT正極的半電池和Li-S全電池顯示出前所未有的高容量和循環(huán)壽命。

值得注意的是，這項(xiàng)工作在緊湊型Li₂S/Gr/CNT正極中觀察到了首次充電時(shí)的直接轉(zhuǎn)換反應(yīng)（從Li₂S到S₈），并使用原位技術(shù)和低溫TEM進(jìn)行了研究。

研究顯示，在緊湊型Li₂S/Gr/CNT正極中，高導(dǎo)電性的碳基體、電極的緊湊幾何形狀、高度變形的亞穩(wěn)態(tài)Li₂S（在高壓造粒過程中形成）以及這種獨(dú)特的直接轉(zhuǎn)化反應(yīng)都有助于Li₂S的有效活化。

圖2. 緊湊型Li₂S/Gr/CNT正極在Li-S電池中的電化學(xué)性能

因此，即使在貧電解液條件下（電解液與Li₂S的重量比為7 μL mg^-1），所得正極也顯示出超高的電化學(xué)活性，在0.2 C時(shí)的實(shí)際面積容量為~9.7 mAh cm^-2。

此外，該復(fù)合正極表現(xiàn)出前所未有的電化學(xué)特性，即使是在10 mg cm^-2的高Li₂S負(fù)載下，特別是，與石墨負(fù)極結(jié)合的實(shí)用和安全Li-S全電池顯示出超過800次的超長期循環(huán)穩(wěn)定性。

相信基于Li₂S的Li-S電池的優(yōu)勢，可以避免與鋰金屬負(fù)極的安全隱患有關(guān)的問題，將有效加速Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖3. 使用緊湊型Li₂S/Gr/CNT正極的軟包半電池和Li-S全電池的性能

Long-lasting, reinforced electrical networking in a high-loading Li2S cathode for high-performance lithium–sulfur batteries. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.308

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