枝晶生長和鋰金屬負極上的寄生反應困擾著鋰金屬電池(LMBs)的實際應用。武漢大學趙焱、武漢理工大學廖小彬等報告了一種用于LMBs的新型全氟化電解液,命名為FFH。圖1 電解液設計具體而言,作者提出了一種由三種氟化溶劑(FFH=FEC、FEMC、HFTFE)組成的新型電解液,以用于高效、穩定的可充LMB。密度泛函理論(DFT)模擬證實,氟化增加了溶劑分子的氧化電位和HOMO-LUMO能隙,這有利于提高電解質中溶劑分子的穩定性,即使在相對較高的電壓條件下。此外,FFH全氟電解液可促進形成高氟、致密、均勻和堅固的富含LiF的界面,可有效抑制金屬鋰陽極上的寄生反應和枝晶形成,導致均勻的鋰沉積。圖2 半電池性能因此,組裝的對稱Li||Li電池實現了超過1000小時的高循環穩定性,沉積/剝離的庫倫效率達到了理想的97.1%。此外,FFH全氟電解液與富鎳正極高度兼容,包括NCM811(Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2)和Ni92(Li[Ni0.92Co0.04Mn0.04]O2),這表現在Li||NCM811電池的CE為99.8%,Li||Ni92電池的CE為99.9%(4.5 V)。此外,采用FFH全氟電解液的Li||Ni92電池在5V和1C的條件下表現出驚人的循環穩定性(第500次循環時容量保持率為68%)和高庫侖效率(500次循環后為99.8%)。總之,該工作中開發的FFH電解液為高性能LMB的安全運行提供了一個有效的策略。圖3 全電池性能High Voltage and Robust Lithium Metal Battery Enabled by Highly-Fluorinated Interphases. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.003