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Angew.: 新型雙納米島催化劑同時(shí)實(shí)現(xiàn)HzOR和HER

通過電化學(xué)水分解析氫是探索可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換技術(shù)的基礎(chǔ)，但在水分解過程中會(huì)受到緩慢的陽極析氧反應(yīng)(OER)的阻礙。肼氧化反應(yīng)(HzOR)替代OER可以提高析氫反應(yīng)(HER)的效率，然而，設(shè)計(jì)可將高效HER和HzOR結(jié)合的雙功能催化劑是一項(xiàng)巨大挑戰(zhàn)。

因此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅、章根強(qiáng)和肖翀等在Ni/C雜化納米片陣列上構(gòu)建了新型雙納米島：一種代表裸Ni顆粒表面，而另一種代表核殼Ni@C結(jié)構(gòu)(Ni-C HNSA), 其中暴露的Ni原子和Ni修飾的碳?xì)し謩e作為HzOR和HER的活性位點(diǎn)。

Ni@C島中的Ni的電子會(huì)轉(zhuǎn)移到C層，引起C層周圍電子密度的變化，從而加速HER的動(dòng)力學(xué)。結(jié)果顯示，當(dāng)電流密度達(dá)到10 mA cm^-2時(shí)，Ni-C HNSA上的HER過電位僅為37 mV，Tafel斜率為31.9 mV dec^-1，HzOR的工作電位低至-20 mV。

另外，雙電極電解槽表現(xiàn)出極好的活性，僅需0.2 V的超小電池電壓即可實(shí)現(xiàn)50 mA cm^-2的電流密度。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ni-C HNSA的雙島活性中心結(jié)構(gòu)導(dǎo)致該催化劑具有出色的雙功能催化活性，其中C位點(diǎn)用于HER實(shí)現(xiàn)了0.1 eV的較高的熱中和吸氫值，而暴露的Ni表面則導(dǎo)致了有利的N₂H₄脫氫動(dòng)力學(xué)。

該項(xiàng)工作為先進(jìn)雙功能電催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的視角，并推動(dòng)了節(jié)能H₂生成技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。

Dual Nanoislands on Ni/C Hybrid Nanosheet Activate Superior Hydrazine Oxidation Assisted High-efficient H₂ Production. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113082

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