通訊作者：張建明，江蘇大學化學化工學院；武曉君，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心

作者：Yangyang Wan (萬陽陽), Jiaojiao Zhang (張嬌嬌), Dayong Wang (王大勇), Pengting Sun (孫澎庭), Lebin Shi (施樂彬), Shun Li (李順), Jianming Zhang (張建明), Xiaohong Yan (顏曉紅), and Xiaojun Wu (武曉君)

近年來，由于二維（2D）共價有機框架（COFs）材料豐富的結構和物理化學性質可調性，它們在光解水應用方面引起了廣泛的關注。然而，至今為止，有關利用2D COF在可見光下進行整體水分解（同時產氫和產氧）的報道仍然非常有限。盡管存在著大量潛在的COF材料，其豐富多樣的有機結構單元為構建全光解水催化劑提供了無限的潛力，但如何從這龐大的材料庫中找到理想的候選材料仍然是一個具有挑戰性的任務。

圖1. 數據驅動發現2D COF全光解水催化劑流程圖。

近日，中國科學技術大學武曉君教授和江蘇大學張建明教授在?JPC Letters?上發表了一項采用數據驅動方法發現2D COF全光解水催化劑的研究。研究團隊使用高通量理論計算方法，從CoRE COF數據庫中挑選出了7種潛在的2D COF全光解水催化劑。隨后，研究人員通過實驗證實了它們具備全光解水的催化活性。

圖2. 高通量理論計算構建2D COF材料數據庫。

本文利用高通量理論計算，建立了一個包括帶隙、能級位置、表面催化活性等信息的2D COF性質數據庫。通過對COFs在水中的穩定性、帶隙、VBM/CBM能級位置以及其析氫和析氧表面活性進行評估，篩選出了7種候選材料（其中一種已被報道）。

圖3.COFs光解水性能測試。

隨后，研究人員合成了COF材料并測試了它們的光催化活性。首先，所有的COFs在純水中都表現出可見光全解水性能，5小時內的氫氣產量約為10~30 μmol×g?1（圖3b）。在測試的COFs中，COF-486表現出了最佳的光解水活性。如圖5d所示，在純水中COF-486分別實現了約6.0和2.4 μmol×g?1h?1的氫氣和氧氣產率。引入3%wt的Pt后，其氫氣和氧氣的產率提高到80和32 μmol×g?1h?1。對于負載7%wt Pt的HER半反應，COF-486的氫氣產率達到2.25 mmol×g?1h?1（圖3c）。此外，研究人員還觀察到COF-519能夠通過兩電子途徑進行全解水，其中H?O?是主要的氧化產物。

這項工作代表了一種嘗試，即通過數據驅動的方法探索可見光驅動的2D COF全光解水催化劑。該方法可以加速相關多孔材料（COF、MOF等）全光解水催化劑的發現和設計。?

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相關論文發表在?JPC Letters?上，江蘇大學青年特聘教授萬陽陽為文章的第一作者，江蘇大學張建明教授和中國科學技術大學武曉君教授為通訊作者。

武曉君教授?

中國科學技術大學教授，博士生導師，國家杰出青年科學基金獲得者，教育部長江學者獎勵計劃青年學者，國家高層次人才特殊支持計劃青年拔尖人才入選者。研究方向為計算材料學，主要基于第一性原理電子結構計算方法與多尺度模擬方法，理論表征低維功能材料的結構與性能，設計新型功能材料。近年來，以材料的理論設計與模擬為基礎，與實驗研究者緊密結合，通過多學科交叉研究實現對材料物理化學特性的探索，進一步設計材料，為相關實驗研究提供理論指導。截止2023年4月，已在包括Science, Nat. Chem., PNAS, J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Comm., Nano Lett., ACS Nano?等期刊上發表SCI收錄論文320余篇，被引用22000余次，H-index 85。?

武曉君教授主頁 http://staff.ustc.edu.cn/~xjwu?

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張建明教授?

江蘇大學教授、江蘇特聘教授，博士生導師。2013年畢業于加拿大國立科學研究學院(INRS)能源、通訊與材料研究中心，獲博士學位。2013年至2016年在加拿大魁北克大學蒙特利爾分校從事博士后研究。近年來在ACS Nano, Chem. Mate., Appl. Catal. B, ACS Appl. Mater. Interfaces, Chem. Commun.等化學、材料類期刊發表論文80篇，主持多項科技部和基金委項目。?

張建明教授主頁 https://chem.ujs.edu.cn/info/1246/8470.htm