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山大黃柏標/程合峰Chem. Eng. J.: Li嵌入策略誘導的氧空位增強TiO2的電催化NRR活性

電化學氮還原反應(NRR)是一種通過碳中性和環境友好的路線合成NH₃的有效方法。然而，在提高傳統NRR電催化劑的活性和選擇性方面仍然存在許多的難題。

山東大學黃柏標、程合峰等報道了一種鋰嵌入TiO₂納米片的策略，以提高氧空位(V_O)濃度，將惰性的TiO₂(B)激活為用于NRR的高效Li-TiO₂(B)電催化劑。

作為半徑最小的金屬，Li很容易嵌入到TiO₂(B)的層狀結構中，結構畸變有利于V_O濃度的提高。Li-TiO₂(B)表現出出色的NRR性能，在0.5 M LiClO₄電解質中，NH₃產率為8.7 μg h^-1mg^-1_cat。

在-0.4 V vs. RHE的法拉第效率(FE)為18.2%，是TiO₂(B)的6倍。另外，在連續六個循環的測試中，Li-TiO₂(B)顯示出穩定的NH₃產率和FE，形態和結構也沒有發生變化，這表明Li-TiO₂(B)具有優異的穩定性。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，增加的V_O有助于提高Li-TiO₂(B)的導電性并促進電荷轉移，同時，增加的V_O為N₂吸附/活化提供了更多的活性位點，相鄰的Ti³⁺離子將3d電子轉移到N₂空反鍵軌道，導致N₂分子的活化并有利于隨后的NRR動力學。

這項工作展示了一種合理的氧空位工程，可將惰性TiO₂活化成高效的Li-TiO₂電催化劑以實現NRR，并為其他層狀金屬氧化物/硫屬元素化物提供通用的鋰嵌入途徑以提高其電催化性能。

Li-Intercalation Boosted Oxygen Vacancies Enable Efficient Electrochemical Nitrogen Reduction on Ultrathin TiO₂ Nanosheets. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133085

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