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使用非溶劑化，或所謂的弱溶劑化電解液（NSEs），被認為是解決Li-S電池實際應(yīng)用障礙最有前景的方法之一。然而，盡管NSEs與鋰負極具有良好的兼容性，但采用NSEs的長壽命Li-S電池很少，甚至從未被報道過，這仍然是一個謎。

華中科技大學(xué)伽龍等以非溶劑化的飽和二甘醇（G2）電解液為例，揭示了NSEs中Li-S電池容量衰減的根源。

圖1. 采用非溶劑化性和溶劑化電解液的Li-S和Li-Li電池的電化學(xué)性能比較

研究發(fā)現(xiàn)，NSEs中Li-S電池的容量衰減主要是由于死Li₂S在正極側(cè)的積累，而不是負極或電解液的降解。

正極中的非活性物種被確定為大尺寸聚集的死Li₂S，它面臨著遲緩的Li⁺擴散和長距離的Li⁺/電子途徑。同時，作者揭示了循環(huán)過程中正極中硫物種的演變，以澄清死Li₂S的積累過程。

基于上述認識，這項工作提出了一種簡單有效的方法（即采用4.2V的高截止充電電壓,，OCP）來重新激活一系列NSEs中的死Li₂S。

圖2. 使用G2_0.8LiTFSI電解液的Li-S電池的降解機制

結(jié)果，重新激活后，采用G2基NSEs的扣式（200次循環(huán)后保留1102 mAh g^-1）和軟包電池（40次循環(huán)后保留88%的容量）的循環(huán)壽命得到延長。

此外，在采用1,2-二甲氧基乙烷（DME）和AN基NSEs的Li-S電池中，進一步證實了提議的重新激活方法的普適性。

作者相信這項工作有助于激發(fā)對非溶劑化硫轉(zhuǎn)化的深入研究，并促進具有競爭力的Li-S電池的實用性。

圖3. 采用NSEs的Li-S電池的電化學(xué)特性和OCP方法的普適性

Electrochemical Reactivation of Dead Li2S for Li-S Batteries in Non-Solvating Electrolytes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218803

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?華科伽龍Angew.：揭示非溶劑化電解液中Li-S電池容量衰減的根源

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