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李映偉/陳立宇A(yù)M：FE近100%！ZnN4S1/P-HC助力電催化CO2還原

調(diào)節(jié)活性中心的電子結(jié)構(gòu)以有效的提高單原子催化劑（SACs）的內(nèi)在活性，但實(shí)現(xiàn)精確調(diào)控仍具有挑戰(zhàn)性。

基于此，華南理工大學(xué)李映偉教授和陳立宇教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種“協(xié)同近遠(yuǎn)程調(diào)控”策略，以有效地調(diào)節(jié)單原子位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)。所制備的ZnN₄S₁/P-HC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR），CO的法拉第效率（FE）接近100%。

在雙電極電解槽中，將CO₂RR與熱力學(xué)有利的肼氧化反應(yīng)耦合，以取代OER，在電流密度為5 mA cm^?2的情況下，電池電壓可大幅降低0.92 V，理論上可節(jié)省46%的能耗。

通過DFT計(jì)算，作者研究了催化劑構(gòu)造與CO₂RR性能的關(guān)系。CO₂RR生成CO需要經(jīng)過多個(gè)步驟：（1）CO₂被吸附在活性位點(diǎn)上，得到質(zhì)子形成*COOH；（2）被吸附的*COOH進(jìn)一步還原為*CO，并從催化表面解吸。

同時(shí)，作者計(jì)算了CO₂RR過程中各個(gè)模型中間狀態(tài)的自由能（G），其中*COOH的生成是CO2RR的RDS。ZnN₄構(gòu)型中引入軸向S配位，使*COOH中間體的自由能勢壘（?G）從1.32 eV（ZnN₄）降低到1.09 eV（ZnN₄S₁），而ZnN₄S₁部分相鄰的P位點(diǎn)的加入進(jìn)一步降低了*COOH形成的?G至0.74 eV（ZnN₄S₁/P₂）。

此外，作者通過DFT計(jì)算還研究了HER的自由能圖。計(jì)算得到ZnN₄、ZnN₄S₁和ZnN₄S₁/P₂上*H的吉布斯自由能分別為1.25、1.39和1.46 eV，表明S和P的引入可以抑制HER。

利用CO₂RR和HER之間的極限電位差（?U）（即?U=U_L(CO₂)?U_L(H₂)，其中U_L=?G/e）作為CO₂RR選擇性的指標(biāo)，越正的?U值表示選擇性越高，ZnN₄S₁/P₂位點(diǎn)的?U值（0.72 V）比ZnN₄（0.07 V）和ZnN₄S₁（0.25 V）位點(diǎn)更正。結(jié)果表明，ZnN₄位點(diǎn)的近遠(yuǎn)程電子調(diào)控加速了CO₂RR的反應(yīng)動力學(xué)，同時(shí)抑制了HER副反應(yīng)。

Near- and long-range electronic modulation of single metal sites to boost CO₂ electrocatalytic reduction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202209298.

https://doi.org/10.1002/adma.202209298.

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