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電催化還原一氧化氮（NO）不僅為生成NH₃提供了一種極有前景的策略，而且還緩解了人為破壞的氮循環平衡。然而，探索有效的電催化劑來提高NO的電還原性能仍是一個重大的挑戰?；诖耍?strong>湖南大學王雙印教授和陳晨副教授、加拿大多倫多大學Chandra Veer Singh（共同通訊作者）等人報道了一種六邊形緊密堆積的Co納米片（hcp-Co），其NH₃產率高達439.50 μmol cm^-2 h^-1，法拉第效率（FE）高達72.58%，優于面心立方相的Co納米片（fcc-Co）和大多數已報道的電催化劑。此外，組裝了以hcp-Co為正極的Zn-NO電池，其功率密度為4.66 mW cm^-2，優于目前已報道的性能。

通過DFT計算，作者研究了hcp-Co上高效NORR性能的機理。對比了hcp-Co和fcc-Co的幾何結構發現，hcp-Co和fcc-Co的Co排列分別是?ABAB?和?ABCABC?，導致它們的電子結構有很小的差異。在費米能級（EF）附近，hcp-Co發現了更多的上自旋富電子特征，為NORR提供了一個深的電子池。同時，hcp-Co在EF處表現出較高的下旋電子活性，有利于激活NO分子。

作者還研究了hcp-Co上NORR過程與相應反應中間體的反應自由能分布，對比HNO*，NO的第一質子化更有利于形成NOH*，這是NORR在hcp-Co上的電位決定步驟（PDS）。第二個質子與NOH*反應生成N*和ΔG為-1.47 eV的H₂O，而不是HNOH*。最后，將發生三個連續的質子化過程，直到形成NH₃。對比fcc-Co（-0.67 eV），hcp-Co中的質子擴散具有非常有利的能量，ΔG為-0.80 eV，表明hcp-Co中有更多的質子源用于NO的質子化。

Hexagonal Cobalt Nanosheets for High-Performance Electrocatalytic NO Reduction to NH₃. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c00276.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c00276.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/c9008247e2/

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王雙印/陳晨等JACS?：hcp-Co高效電催化NO還原制NH3

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