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基于硫化物電解質（SEs）的全固態鋰電池（ASSLBs）比傳統的鋰離子電池（LIBs）具有更高的能量密度和安全性。不幸的是，基于SEs的ASSLBs的商業化目前受到SEs與活性材料之間界面不穩定性、動力學緩慢和循環性能差的阻礙。

在此，北京科技大學李平教授、澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授等人首次展示了一種用于由Li₆PS₅Cl（LPSCl）SE和富鎳LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極組成的ASSLBs的雙向穩定且導電的Li₂O緩沖涂層，該涂層通過簡便且可擴展的一步原位燒結策略有效提高電池容量、倍率性能和長循環穩定性。

由NCM811@Li₂O、LPSCl和Li-In分別作為正極、電解質層和負極的ASSLB電化學測試表明，具有優化的2~4 nm Li₂O緩沖層厚度的ASSLBs在0.1 C下表現出189.66 mAh g^-1 的高放電容量，在3 C下表現出61.71 mAh g^-1的優異倍率性能及在1 C下高達2584圈的高循環穩定性（容量保持率為81.47%，對應每個循環約 0.0073% 的容量衰減率），這是目前報道的具有NCM正極的最佳SEs基ASSLB。

圖1. 基于NCM811和NCM811@Li₂O的ASSLBs性能比較

進一步，作者基于DFT理論計算和電化學分析相結合的結果及HRTEM、ToF-SIMS、XRD等非原位表征研究表明，NCM811表面上的納米級Li₂O緩沖涂層具有如下優勢：

1）充放電期間NCM811正極和LPSCl電解質的雙向兼容性和穩定性；

2）提高活性材料的相變可逆性，同時消除SE和活性材料之間的界面不穩定性，從而顯著提高了NCM811的倍率性能和循環穩定性；

3）降低電極極化和界面電阻，提高了電化學動力學；

4）Li₂O具有三個Li⁺擴散通道，沿邊緣擴散最快，從而促進了界面處的Li⁺擴散/轉移?？傊@項研究的新發現將對合理開發高倍率和長循環壽命的硫化物ASSLBs及設計高性能固態電池的界面和界面化學有直接的益處。

圖2. Li⁺在Li₂O晶格中擴散的DFT計算

High-Rate and Durable Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery with in situ Li₂O Buffering, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.06.048

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郭再萍/李平EnSM：原位Li2O緩沖層實現高性能硫化物基全固態鋰電池

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