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1. 周豪慎/喬羽ACS Energy Lett.：高穩定鋰基層狀氧化物，每圈衰減0.019%/1000圈！

電池日報，8篇頂刊！張強、周豪慎、李亮亮、曹余良、陳重學、邱學青、宋維力、黃鋒林等成果！

富鋰層狀氧化物由于結合了陽離子和陰離子的氧化還原活性，是高能量密度鋰離子電池有前景的正極候選材料。然而，嚴重的晶格氧損失不可避免地誘發過渡金屬（TM）和鋰層中不可逆的鋰遷移，這降低了Li-O-Li構型的穩定性，從而導致嚴重的結構畸變和容量衰減。

日本產業技術綜合研究所周豪慎、喬羽等首次在鋰基層狀氧化物中引入Li-O-Na構型，它不僅可以觸發氧的氧化還原活性以提供額外的容量，而且還可以穩定層狀結構以實現優異的循環性能。

圖1. 材料表征

具體而言，作者通過Na[Na_1/3Ru_2/3]O₂的Li⁺/Na⁺離子交換過程，獲得了具有Li-O-Na構型的新型層狀氧化物正極，Li[Na_1/3Ru_2/3]O₂。通過TM層內的固體Na替代，Li-O-Na構型在循環時可以保持，這增強了長期循環時的結構和電化學穩定性。因此，不僅觸發了可逆的氧氧化還原反應，而且不可逆的氧釋放也能得到有效的抑制，在可逆的陰陽離子氧化反應的基礎上，層狀Li[Na_1/3Ru_2/3]O₂實現了232 mAh g^-1的高容量。

圖2.?層狀Li[Na_1/3Ru_2/3]O₂的電化學性能

此外，受益于TM層內穩定的Na替代，在（脫）鋰化過程中實現了可逆的相變和結構演化，實現了卓越的電化學性能，在50和200 mA/g時分別提供了每圈循環0.021%（800次）和0.019%（1000次）的有限容量衰減。總之，這項研究結果不僅證明了可逆的氧氧化還原反應是在基于Li-O-Na構型的鋰基正極材料中實現的，而且還為傳統Li-O-Li構型的富鋰氧化物正極提供了一種有競爭力的結構。

圖3. 層狀Li[Na_1/3Ru_2/3]O₂循環時陰陽離子氧化還原行為分析

Triggering and Stabilizing Oxygen Redox Chemistry in Layered Li[Na1/3Ru2/3]O2 Enabled by Stable Li–O–Na Configuration. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01072

2. 李亮亮AM：高離子電導/大鋰離子轉移數/寬電化學窗口的聚合物電解質！

具有大離子電導率、高離子遷移數和與電極良好界面相容性的固態聚合物電解質是固態電池非常需要的。然而，在傳統雙離子聚合物導體中發生的不需要的極化和副反應阻礙了它們的實際應用。

清華大學李亮亮等通過精確調節Li⁺和羰基/氰基之間的離子偶極相互作用，制備了對鋰離子傳導具有特殊選擇性（鋰離子轉移數高達0.93）的單離子聚合物導體（SIPCs），其室溫離子傳導率約為10^-4S cm^-1，并且具有寬的電化學穩定性窗口（>4.5 V，相對于Li/Li⁺）。

圖1. 材料制備及表征

具體而言，作者合成了一種基于碳酸乙烯酯（VEC）和3-磺酰（三氟甲磺酰）亞胺丙基甲基丙烯酸鋰（MASTFSILi）共聚物的新型SIPC，它是通過微量丁二腈（SN）增塑。具有不飽和C=C鍵的VEC單體可以通過加熱或光輻射輕松聚合，而MASTFSILi中的多離子結構類似于雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI），在負電荷上具有很大程度的脫域性，這增強了Li⁺解離。

此外，VEC和SN可以分別對電解質系統產生-C=O…Li⁺和-C≡N…Li⁺的離子偶極相互作用；VEC和SN的高介電常數也有利于鋰鹽的溶解，有助于提高離子導電率。另一方面，加入微量SN可以增加SIPC的氧化耐受性。此外，為提高SIPC膜的機械性能，還使用了聚偏氟乙烯(PVDF)，因為它具有良好的柔性和高化學/電化學/熱穩定性。因此，SIPC表現出獨特的單離子導電行為，這源于鋰離子從MASTFSILi中聚合的-SO₂N^(-)SO₂CF₃基團中有效解離，以及對-C=O…Li⁺和-C≡N…Li⁺離子-偶極相互作用的精確調節。

圖2. SIPC的電化學性質

因此，獲得了一種在室溫下具有高離子電導率（2.90×10^-5-1.72×10^-4 S cm^-1）、大T_Li+數（0.82-0.93）和寬電化學窗口（> 4.5 V，vs. Li/Li⁺）的柔性和自支撐聚合物電解質膜。結果，在26和60℃的長期循環過程中，SIPC顯示出與金屬鋰良好的電化學穩定性。基于SIPC的鋰金屬電池在20-90℃的寬溫度范圍內顯示出小的電壓極化和穩定的長期循環性能。此外，作者也采用同樣的方法獲得了具有高陽離子轉移數和高離子電導率的Na⁺和K⁺基SIPC。這項工作的發現為開發高性能的SIPC和鋰離子以外的其他金屬離子體系提供了指導。

圖3. LFP基鋰電池的循環性能

Ion-Dipole Interaction Regulation Enables High-Performance Single Ion Polymer Conductors for Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202143

3. 陳重學/曹余良Nano Energy：基于低應變正極的穩定“搖椅式”鋅離子電池！

水系鋅金屬電池得益于高體積能量密度和豐富的鋅金屬，但卻遭受著不可控制的枝晶、鈍化和腐蝕，這嚴重阻礙了其發展。開發含鋅正極與無鋅負極耦合是克服上述挑戰的有效方法，然而，這種能夠提供可逆和穩定的Zn²⁺存儲的穩健主體卻很少被報道。

武漢大學陳重學、曹余良等報告了一種用于鋅離子電池的新型低應變Zn₃V₄(PO₄)₆正極。

圖1. 材料表征

實驗顯示，ZVP/rGO正極在半電池中表現出105.2 mAh g^-1的可逆容量，1.5 V的高工作電壓（與Zn²⁺/Zn相比），理想的循環穩定性（250次循環后100%的容量保持）和出色的倍率能力（10 C時為90.6 mAh g^-1和40 C時為62.9 mAh g^-1）。更重要的是，作者通過ZVP/rGO正極與TiS₂負極的結合，開發了一種”搖椅式”鋅離子電池，它顯示了高電化學可逆性和卓越的循環穩定性。

圖2. ZVP/rGO正極的電化學性能

此外，原位XPS、原位拉曼和XRD測試證明了ZVP正極的可逆Zn²⁺嵌入/脫出反應和結構穩定性。DFT計算顯示，位于Zn2位點上的兩個Zn²⁺可以被可逆地提取，并證實ZVP在儲存Zn²⁺時體積變化很小（2.4%）。作者相信這種低應變的Zn₃V₄(PO₄)₆可以作為”搖椅式”鋅離子電池的高性能正極候選材料，并激發更多的努力來促進鋅離子電池在電網規模儲能系統中的實際應用。

圖3. “搖椅式”ZVP//TiS₂全電池性能

A Stable “Rocking-Chair” Zinc-Ion Battery Boosted by Low-Strain Zn3V4(PO4)6 Cathode. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107520

4. 邱學青/楊東杰AFM：耦合石墨烯納米域、氮摻雜和結構工程獲得表面主導儲鈉碳負極

鈉離子電池用高性能碳負極的發展受到動力學遲緩和結構不穩定的限制。擴大層間間距、氮摻雜和介孔結構工程已成為克服這些挑戰有希望的策略。但同時實現石墨烯納米域的構建、高效的氮摻雜和合理的介孔結構工程是一個挑戰。

廣東工業大學邱學青、華南理工大學楊東杰等提出了一種熱解SiO₂@木質素胺類脲醛樹脂(SiO₂@LCU)的策略，用于以縮聚模板為基礎，在無定形木質素衍生的碳中有意操縱石墨烯納米域、邊緣氮摻雜和特定介孔分布。

圖1. ENMC的合成與表征

具體而言，木質素胺中帶正電的季銨基團可以通過靜電作用有效地分散帶負電的SiO₂。木質素胺（LA）中的酚羥基與甲醛和尿素交聯，形成木質素胺尿素-甲醛樹脂。進一步通過在600℃下熱解SiO₂@LCU前驅體，可獲得邊緣富集的N摻雜介孔碳(ENMC)，它同時擁有豐富的石墨烯納米域、高邊緣氮摻雜水平和高連通性介孔結構。此外，季銨側鏈在熱解過程中剝落，形成納米孔，并與中孔相連。

圖2. 半電池中作為SIB負極的電化學性能

通過對石墨烯納米域、邊緣氮摻雜和特定中孔分布的優化，ENMC電極可以實現以表面為主的Na儲存，大大增強了電極動力學和倍率能力。優化后的ENMC電極在100 mA g^-1時顯示出234 mAh g^-1的高可逆容量，在2 A g^-1時顯示出129 mAh g^-1的卓越倍率能力，以及出色的循環穩定性。ENMC電極儲鈉能力和動力學的提高主要歸功于同時獲得的大石墨烯納米域、高邊緣氮缺陷和高連接性的中孔，用于快速的表面吸附/解吸，從而使ENMC電極的容量貢獻由表面主導。這項工作為設計用于低成本和高倍率鈉離子電池的高性能碳提出了一個新的途徑。

圖3. Na₃V₂(PO₄)₃//ENMC全電池的電化學性能

Boosting Surface-Dominated Sodium Storage of Carbon Anode Enabled by Coupling Graphene Nanodomains, Nitrogen-Doping, and Nanoarchitecture Engineering. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203279

5. 清華張強SusMat：首次揭示鋰金屬軟包電池全生命周期的熱失控特性！

高能量密度的鋰金屬電池（LMBs）被廣泛接受為有前景的下一代儲能系統。然而，人們很少對實用LMB的安全特性進行定量探索。

清華大學張強等通過擴展體積加速率量熱法和差示掃描量熱法，定量研究了3.26 Ah (343 Wh kg^-1) Li|LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂軟包電池在全生命周期的熱失控行為。

圖1. EV-ARC測試的循環軟包電池的熱失控特性

研究發現，隨著循環次數的增加，電池的熱穩定性會隨著負極上樹枝狀物的積累而降低。對于沒有熱失控的原始電池，176.1°C的高T₁（自熱升溫速率達到0.02°C min^-1時的臨界溫度）表明，出色的熱穩定性是由于新鮮的電極材料，特別是金屬鋰。在初始充電后，隨著T₁下降到112.2°C，激活的電池就會觸發熱失控。20次循環后，循環電池的熱穩定性急劇下降。這是由于在負極產生了大量的SEI和樹枝狀Li，導致T₁降至72.7℃，T₂（自熱升溫速率達到1 °C s^-1時的臨界溫度）從215.3℃降至88.2℃。熱失控是由Li與電解質的反應引發的。負極和正極的反應以及電解質的燃燒導致電池溫度升高到 T₃（熱失控后電池達到的最高溫度）。

圖2. 當前鋰金屬電池的連鎖反應熱失控圖

這項工作首次揭示了鋰金屬軟包電池在整個生命周期中的熱失控特征。抑制枝晶生長和降低金屬鋰負極與電解質的反應活性至關重要，尤其是在高溫下。高度期望優化的電解質可以緩解枝晶問題并提高實際鋰金屬電池的T₂溫度。這項工作可以深入了解鋰金屬電池的熱失控機制，并可以為安全鋰金屬電池的發展提供新的啟示。

圖3. EV-ARC測試的軟包電池的熱失控特性

Dendrite-accelerated thermal runaway mechanisms of lithium metal pouch batteries. SusMat 2022. DOI: 10.1002/sus2.74

6. 宋維力Angew：探究NCM單顆粒的電化學動力學與多孔電極的關系

為了剖析電極尺度上的性能限制因素，需要直接表征微尺度的單顆粒。

北京理工大學宋維力等建立了一個單顆粒電化學裝置，并開發了一個基于物理學的模型，從電化學阻抗測試中提取固相擴散系數（D_s）和交換電流密度（i₀）。

圖1. 一種新型活性粒子電化學分析阻抗模型

在這項工作中，作者得出了單顆粒阻抗的分析解決方案，包括液相擴散、固相擴散和電荷轉移過程。同時，建立了一個與實驗裝置類似的數值模型來驗證分析模型。分析表達式與實驗結果進行了擬合，其中活性粒子的D_s和i₀值是從對角線角度大于45^o的實驗EIS中提取的。結果，與原始NMC111相比，碳涂層NMC111的電荷轉移電阻明顯降低，這表明自由電子密度的增加有助于Li⁺的脫嵌反應，并且界面過程符合電子耦合Li⁺轉移機制。另外，對于原始NMC111，在4.4V的電壓下，大量沉淀的表面晶格氧導致惰性層的出現，這使得粒子動力學參數不可逆轉地退化，D_s僅在一個周期后下降~25%，而i₀為10%。

圖2. NMC111在4.4 V下的動力學實驗

最后，作者闡明了粒子動力學參數與多孔電極性能之間的關系，即粒子動力學的改善增加了多孔電極的初始容量，但加速了多孔電極的容量衰減速度。該文構建的修正傳輸線性模型表明，粒子的阻力與液相傳質單位長度的阻力之比可以作為評價多孔電極SOC沿厚度方向分布的不均勻程度的參數。上述結果表明，應根據單個粒子的動力學特性為電池設定一個最佳的充放電制度，以滿足提高電池容量和延長循環壽命的要求。總之，這項工作為連接單個顆粒中的動力學和多孔電極的容量演變之間的相關性，以及從顆粒尺度研究電池降解的機制提供了一個新的實驗階段。

圖3. 多孔電極的粒子動力學與電化學性能的關系

Correlating Electrochemical Kinetic Parameters of Single LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 Particles with the Performance of Corresponding Porous Electrodes. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202205394

7. 黃鋒林Small：無粘結劑Janus隔膜同時增強鋰金屬負極和硫正極！

探索一種可擴展的策略來制備多功能隔膜，對于克服鋰硫電池（LSBs）中鋰多硫化物（LiPSs）和鋰枝晶生長的挑戰具有重要意義。

江南大學黃鋒林等通過界面工程構建了一個無粘結劑的Janus隔膜, 用于同時增強鋰金屬負極和硫正極。

圖1. CTP-PAN-LLZTO隔膜的可擴展生產及其功能示意圖

具體而言，在正極界面，通過原位界面聚合，在聚丙烯腈（PAN）電紡膜上修飾了一層含有可定制微孔和吸附位點的超薄共價三嗪哌嗪膜，為LiPSs建立了三重屏障。空間位阻和化學吸附的結合使LiPSs的遷移減少了81.85%。同時，在負極界面，通過磁控濺射在PAN納米纖維表面形成了快速離子導體Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO），以抑制枝晶生長。盡管在陶瓷層和纖維隔膜之間沒有粘結劑，但濺射創造了一個相互嵌入的結構，克服了循環中的粉末剝離。此外，基于PAN的隔膜顯示出180℃的高溫耐受性。

圖2. 具有不同隔膜的電池的電化學性能

總體而言，CTP-PAN-LLZTO隔膜在電解液親和力、熱穩定性、界面兼容性和離子傳導性方面均優于商業PP隔膜。因此，采用CTP-PAN-LLZTO隔膜的LSB電池表現出優異的電化學性能，在0.5C時提供了1287.9 mAh g^-1的初始放電比容量，并在500次循環后保持905.5 mAh g^-1，是商用PP隔膜的3.1倍。在5C時547.3 mAh g^-1的良好倍率性能也表明其具有快速充電和放電的能力。因此，這項工作提出了一種新的技術，用于制造無粘結劑的有效隔膜，為LSBs的長期循環穩定性鋪平道路。

圖3. 對LiPSs穿梭效應的抑制研究

Interfacial Engineering of Binder-Free Janus Separator with Ultra-Thin Multifunctional Layer for Simultaneous Enhancement of Both Metallic Li Anode and Sulfur Cathode. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202202651

8. ACS Nano：一維多孔鋰約束宿主助力鋰金屬電池1000次穩定循環！

鋰約束核殼宿主已被廣泛研究，因為它們可通過降低有效電流密度和在連續循環期間將鋰儲存在核心空間內，來緩解鋰枝晶的生長和體積變化。但由于碳殼阻礙了鋰離子的運動，尤其是在較高的電流密度和容量下，這些宿主的表面會出現不必要的鋰生長（即頂部沉積），從而導致電化學性能不佳。

韓國中央大學Janghyuk Moon、電工技術研究所Byung Gon Kim等提出了一種具有親鋰性Au的一維多孔鋰約束宿主（Au@PHCF），它是通過可擴展的雙噴嘴電紡技術合成的。

圖1. 材料制備及表征

由于相互連接的導電網絡可以降低有效電流密度，中空的核心空間可以通過親鋰金納米粒子儲存鋰，多孔的外殼設計可以實現便捷的鋰離子傳輸，Au@PHCF減輕了鋰的頂層沉積以及預制SEI層的斷裂，因此與除多孔外殼結構或包含金納米粒子外幾乎形狀相似的對照組相比，即使在5 mA cm^-2的高電流密度下也顯示出更好的庫倫效率(CE)。

圖2. 半電池性能

此外，LiFePO₄ (LFP)全電池和包含4 mAh cm^-2鋰的Au@PHCF的對稱電池分別在超過1000次和2000次循環中表現出顯著改善的循環性能，并且大面積軟包電池（負/正容量，n/p比為1）也提供了超過160次以上的穩定循環。有限元素分析表明，Au的結構優勢和親鋰性可以促進在高電流密度下通過Au@PHCF的核心空間進行可逆的儲鋰。這項研究強調了在大電流測試條件下，多孔殼設計對穩定和快速充電的鋰金屬電池的重要性。

圖3. 全電池性能

One-Dimensional Porous Li-Confinable Hosts for High-Rate and Stable Li-Metal Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01309

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