固態聚合物電解質(SPEs)提供了與電極的親密接觸,并能適應鋰負極的體積變化,這使其成為全固態電池(ASSBs)的理想選擇;然而,受限的鏈式擺動、不良的離子復合物解離和受阻的Li+傳輸途徑限制了SPEs的離子傳導性。圖1 IPNE的結構及其組成部分臺灣成功大學鄧熙聖教授等開發了一種互穿聚合物網絡電解質(IPNE),包括基于聚環氧乙烷和聚偏氟乙烯的網絡化SPE(分別為O-NSPE和F-NSPE)和雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI),以解決這些挑戰。預網絡化P(PO-EO-PO)誘導合并的PVdF-HFP鏈的網絡化,從而在F0.15O-IPNE中形成連接的Li+傳輸路徑。F0.15O-IPNE含有LiFSI鹽,其中FSI?陰離子聚集形成聚合物狀結構域,以促進Li+擴散。由此產生的PVdF-HFP網絡導致形成均勻分布和連接的FSI?-聚集域,有利于Li+的滲透,而P(PO-EO-PO)網絡吸引Li+在FSI?-聚集域中創建空位,以促進連接域之間的Li+傳輸。圖2 半電池性能在這種Li+傳輸模式下,F0.15O-IPNE在30°C時表現出高離子電導率(≈1 mS cm?1)和高tLi+(0.69)。此外,FSI?陰離子位于聚集體中的事實阻止了空間電荷區的形成,從而導致鋰負極表面上均勻的鋰沉積。因此,當組裝成對稱Li||Li電池時,F0.15O-IPNE的交換電流密度為13 mA cm?2,這大大超過了使用液態電解液的電池。采用Li|F0.15O-IPNE|LiFePO4的LMB也表現出優于使用液態電解液組裝的LMB的充放電循環性能,并達到7 mA cm?2的高放電速率。總體而言,這項研究表明,在利用聚合物網絡之間的協同關系的同時,為Li+傳輸創建陰離子聚集結構域是開發適合LMB的SPE的一個有前景的策略。圖3 Li|F0.15O-IPNE|LiFePO4的性能Facile Li+ Transport in Interpenetrating O- and F-Containing Polymer Networks for Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213469