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從二氧化碳（CO₂）或一氧化碳（CO）中電合成有價值的化學品，為儲存可再生電力提供了一種有前途的策略，同時減少碳排放。然而，該催化劑的活性和選擇性有待顯著提高，且反應的確切機理尚不清楚。

基于此，新加坡南洋理工大學劉彬教授、中國科學技術大學鮑駿研究員和曾杰教授（共同通訊作者）等人報道了在氨基功能化銅表面（Cu@NH₂）催化劑，其選擇性電化學還原CO為乙酸。在-0.75 V的電位下，Cu@NH₂表現出顯著的CO電還原催化性能，CO轉化為乙酸法拉第效率（FE）為51.5%，乙酸局部電流密度約為150 mA cm^-2。

通過DFT計算，作者研究了反應途徑和能量學。作者提出了CORR生成乙酸的路徑：（1）*CO + H⁺ + e^?→*CHO；（2）*CHO + *CO→*OCCHO；（3）*OCCHO + 2H⁺ + 2e^?→*OCCH + H₂O；（4）*OCCH + e^?+ H₂O→*OCCH₂ + OH^?；（5）*OCCH₂ + H₂O→CH₃COOH。

DFT計算表明，第一步和第二步在熱力學上是可行的。CO在Cu(111)和Cu@NH2(111)表面都容易吸附，而*CO在Cu(111)表面加氫生成*CHO的反應勢壘為0.92 eV，明顯高于Cu@NH₂(111)表面的反應勢壘（0.63 eV）。因此，Cu@NH₂(111)表面氨基的存在可以通過氫鍵穩定*CHO中間體。

此外，通過比較*CHO + *CO→*OCCHO在Cu(111)和Cu@NH₂(111)上的反應勢壘可以看出，Cu上的RDS為*CO加氫反應，Cu@NH₂上的RDS為*CO-*CHO二聚反應，從而保證了在Cu@NH₂上更容易形成*OCCHO中間體，形成乙酸。

DFT計算表明，Cu表面的氨基能有效降低*CO加氫的能壘，既能穩定*CHO的關鍵反應中間體，又能改變CORR的RDS，從而更容易獲得*OCCHO形成乙酸的關鍵中間體。

Amino-Functionalized Cu for Efficient Electrochemical Reduction of CO to Acetate. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05140.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c05140.

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劉彬/鮑駿/曾杰ACS Catalysis：Cu@NH2高效電化學還原CO生成乙酸

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