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前言介紹

2023年3月29日和3月31日，鄭州大學臧雙全教授團隊分別在Angew. Chem. Int. Ed.和Nat. Commun.上發表了兩篇最新成果，即“Highly Efficient Circularly Polarized Luminescence from Chiral Au₁₃ Clusters Stabilized by Enantiopure Monodentate NHC Ligand”和“A pyrolysis-free Ni/Fe bimetallic electrocatalyst for overall water splitting”。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

Angew. Chem. Int. Ed.：首次報道！手性Au₁₃團簇高效圓偏振發光

手性金納米團簇在手性傳感、不對稱催化、手性治療等方面具有廣闊的應用前景，但具有明亮圓偏振發光（CPL）晶體結構的對映純超原子均金（Au）團簇仍然具有挑戰性。基于此，鄭州大學臧雙全教授和司玉冰副教授、西北大學韓英鋒教授等人報道了手性N-雜環碳烯（NHCs），并首次對映選擇性合成了一對手性單價陽離子超原子Au₁₃簇（R/S-Au₁₃-NHC）。這種新的對映體團簇具有準-C₂對稱核，在原子精度高的Au納米團簇中表現出前所未有的61%的溶液態量子產率（QY），而固態量子產率為66%。

此外，通過密度泛函理論（DFT）計算，作者深入研究了圓二色性（circular dichroism, CD）行為，并揭示了超原子Au團簇中CPL的起源。該工作為使用手性NHC配體開發新型同手性納米團簇開辟了一條新途徑，并為金屬團簇手性的起源提供了基本的理解。

圖1. 手性Au₁₃-NHC的化學式和結構

圖2. 手性Au₁₃-NHC的構型

圖3. 手性Au₁₃-NHC的理論計算與實驗表征

圖4. R-Au₁₃-NHC的能級圖和HOMO到HOMO-2和LUMO到LUMO+4軌道

圖5. 手性Au₁₃-NHC的CPL表征

圖6. 沿X、Y、Z方向的躍遷電偶極矩μ和躍遷磁偶極矩

總之，作者首次報道了一種新型對映純手性NHC^MeBz^Pi配體[Au₁₃(NHC^MeBz^Pi)₈Br₄]⁺的一元超原子Au對映對。利用X射線晶體學、CD光譜和CPL光譜研究了聚類的手性，發現不同配體之間的相互作用使殼層硬化，導致不同配體的Au₁₃團簇在室溫條件下的熒光QY最高，達到61%。基于原子精確手性模型，首次從理論上計算了g_cpl，揭示了超原子Au團簇激發態手性的起源，高CPL在生物和醫學領域的傳感應用中具有潛在的實用價值。該工作為通過合理的分子設計利用NHC配體獲得對映純金屬團簇開辟了一條新的途徑。

Highly Efficient Circularly Polarized Luminescence from Chiral Au₁₃ Clusters Stabilized by Enantiopure Monodentate NHC Ligand.Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202219017.

https://doi.org/10.1002/anie.202219017.

Nat. Commun.：CPF-Fe/Ni助力整體水分解

在酸性、中性和堿性溶液中，能夠進行電化學整體水分解的催化劑是重要的材料。基于此，鄭州大學臧雙全教授和彭鵬研究員等人報道了通過無熱解途徑開發了具有單原子活性位點的HER和OER雙功能催化劑。作者通過微波條件下的離子交換，制備了同時含有單原子Ni/N/C和Fe/N/C的2D共軛酞菁骨架（CPF）（即CPF-Fe/Ni）。其中，溫和合成路線既保證了有效減少團聚的形成，又保持了結構的完整性。在催化過程中，這些相鄰層間的雙金屬位點可以協同形成一個橋接催化中心，從而提高了在酸/堿性電解質中整體水裂解的雙功能催化性能。同時，共軛骨架為優良的傳質提供了導電骨架，保證了材料的長期穩定性。

在電流密度為10 mA cm^?2時，在0.5 M H₂SO₄和1 M KOH溶液的HER和OER過電位分別為23/201 mV和42/194 mV。無熱解合成工藝簡單，制備成本遠低于貴金屬催化劑，在高效制氫領域具有廣闊的應用前景。此外，對比CPF-Fe/Ni，具有單一活性中心的催化劑在酸性和堿性介質中的催化性能都非常有限。無熱解路線確保了活性中心的明確結構和精確位置，為闡明活性位點的組成和形成提供了很好的機會。該工作不僅開發了一種適用于大范圍pH值的高效催化劑的途徑，還為深入了解電化學水分解機理提供了一個成功的模型催化劑展示。

圖1. CPF Fe/Ni的示意圖和結構表征

圖2. 基于同步加速器的XANES和EXAFS光譜

圖3. CPF-Fe/Ni的HER和OER性能

圖4. CPF-Fe/Ni的整體分水性能

圖5. 理論計算

總之，作者開發了單原子催化劑的免熱解合成路線，并通過添加雜原子來誘導雙功能催化能力。測試發現，制備的CPF-Fe/Ni在酸性和堿性介質中均表現出良好的催化能力和整體水裂解的穩定性。合成工藝簡單，制備成本低，為高效制氫鋪平了道路。更重要的是，該方法可以很好地確定催化劑的結構和活性位點，為闡明催化過程提供了理想的平臺。基于設計的CPF-Fe/Ni，作者對其機理進行了研究。Ni原子的引入減少了兩層間的電子轉移，減弱了中間體的吸附，使能級優化，反應活性增強。該工作為適用于寬pH范圍的高效EWS催化劑和成功展示用于機理研究的模型催化劑開辟了一條途徑。

A pyrolysis-free Ni/Fe bimetallic electrocatalyst for overall water splitting. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37530-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37530-9.

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