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北大/物理所JACS: 調(diào)節(jié)陰離子氧化還原電位降低富鋰正極材料電壓遲滯

具有陰離子和陽離子氧化還原的層狀富鋰氧化物（LRO）由于其高儲能能力而被廣泛研究。然而，電壓遲滯會降低電池的能量轉(zhuǎn)換效率，嚴(yán)重阻礙了LRO的商業(yè)應(yīng)用。

在此，北京大學(xué)夏定國教授、中國科學(xué)院物理研究所何倫華教授等人以2種具有C2/c和P2₁/m對稱性的Li₂RuO₃(LRO)模型材料為研究對象，通過中子衍射、原位X射線粉末衍射、X射線吸收光譜、宏磁和電子順磁共振(EPR)光譜研究了LRO的電子結(jié)構(gòu)，對電壓遲滯與LRO的關(guān)系有了一定了解。

圖1. P2₁/m-LRO和C₂/ c-LRO結(jié)構(gòu)表征

研究發(fā)現(xiàn)孤立電子填充的LRO正極材料電荷轉(zhuǎn)移帶隙減小，負(fù)離子氧化還原的氧化勢減小，電壓遲滯減小。此外，作者進(jìn)一步合成了具有實(shí)際意義和不同電子自旋態(tài)的Mn基富鋰正極材料。通過研究發(fā)現(xiàn)低自旋的Li_1.15Ni_0.377Mn_0.473O₂帶有孤立電子，電子填充具有較低的電壓滯后和較高的能量轉(zhuǎn)換效率。

作者還通過密度泛函理論計(jì)算對這一發(fā)現(xiàn)進(jìn)行了驗(yàn)證?？傊?，這一發(fā)現(xiàn)將為基于陰離子氧化還原活性的下一代高能量密度鋰離子電池的設(shè)計(jì)和制備高能層狀富鋰正極材料提供重要指導(dǎo)。

圖2. P2₁/m-LRO和C₂/ c-LRO電化學(xué)性能

Regulating the Potential of Anion Redox to Reduce the Voltage Hysteresis of Li-Rich Cathode Materials, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c11640

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