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對比Cu納米顆粒和單原子，只含有少量原子的亞納米Cu簇表現出獨特的催化行為。然而，由于Cu物種的高遷移率，可擴展合成穩定的Cu簇仍是一個主要挑戰。

基于此，天津大學馬新賓教授和美國華盛頓州立大學王勇教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡便實用的穩定負載Cu簇催化劑的可擴展合成方法。該方法是在200 ℃低溫下，將Cu從負載的Cu納米顆粒擴散到CeO₂中，形成穩定的、尺寸合適的Cu團簇。

在連續加氫反應中，這些Cu團簇具有較高的中間產物產率（95%），由于它們對中間產物的平衡吸附和H₂的解離。

通過DFT計算，作者研究了Cu原子從SiO₂負載的團簇上分離，以及這些分離的Cu原子在CeO₂(100)和CeO₂(110)上的錨定。在CeO₂上Cu原子的吸附能為-2.26 eV至-3.56 eV，遠低于SiO₂上的吸附能（-0.52至-0.64 eV）。

結果表明，Cu原子在CeO₂表面比SiO₂表面更穩定，從SiO₂中分離出來的Cu原子更傾向于錨定在CeO₂表面。

根據Cu原子的潛在錨定位置，Cu原子首先趨于穩定在CeO₂的氧空位上形成單一的Cu位點，隨后更多的Cu原子在表面遷移并錨定在現有的Cu位點上，從而導致在CeO₂(100)和CeO₂(110)面上Cu簇的生長。

此外，作者還發現Cu₁位點和Cu_3~4簇在錨固過程中比其他位點更穩定。根據這些實驗和理論結果，可以得出在低溫下通過兩步原子擴散過程獲得穩定的Cu團簇。第一步發生在最初的幾個小時內，包括Cu原子從NPs前體中釋放出來，然后被CeO₂上的缺陷捕獲，形成穩定的Cu SAs。

在此過程中，Cu的平均晶粒尺寸減小，而原子分散Cu^δ+的表面比例增大。當CeO₂上所有可用的位置都被占據后，釋放出的多余Cu原子會錨定在單原子周圍，逐漸形成穩定的Cu簇。

Scalable synthesis of Cu clusters for remarkable selectivity control of intermediates in consecutive hydrogenation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36640-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36640-8.

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馬新賓/王勇Nature子刊：連續加氫過程中Cu簇的可擴展合成

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