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化學摻雜是研究有機半導體電荷傳輸和改進某些(光電)電子器件的關鍵過程。n-型(電子)摻雜，從根本上比p-型(空穴)摻雜更具挑戰性，其摻雜效率(η)通常低于10%。一種高效的分子n-型摻雜劑，要想具有廣泛的適用性，必須同時具有高的還原力和空氣穩定性，而這是一個非常具有挑戰性的問題。

在此，來自美國西北大學的Antonio Facchetti & 南方科技大學的郭旭崗等研究者，展示了使用空氣穩定前驅體型分子摻雜的有機半導體催化n型摻雜的通用概念。相關論文以題為“Transition metal-catalysed molecular n-doping of organic semiconductors”于2021年11月03日發表在Nature上。

據悉，這是南方科技大學繼2021年8月11日之后，再次登上《Nature》主刊。

有機半導體的n-型摻雜，對于發展發光二極管、太陽能電池、薄膜晶體管和熱電器件具有重要意義。雖然基于溶液的n-型摻雜，已進行了廣泛研究，但僅開發出了少數的空氣穩定的n-型摻雜劑，最突出的是有機氫化物，如苯并咪唑衍生物，有機自由基二聚體，如19-電子有機金屬三明治化合物，一價/多價陰離子，如OH^–, F^–和Ox^2-。

這些空氣穩定的摻雜劑，在其初始形式中具有深電離勢，因此，不能直接將電子轉移到具有低電子親和力的n-型摻雜的有機半導體上。對于陰離子來說，分散成小的無水團簇，可以使n-型摻雜有機半導體，具有足夠高的供體水平，電子親和高達2.4 eV。氫化物和二聚體摻雜前驅體(稱為前驅體型摻雜劑)，在電子轉移發生之前，大多分別進行了C-H和C-C鍵的裂解反應，原位生成活性摻雜物種。

因此，它們的還原強度和反應動力學，受到摻雜反應熱力學和活化能的強烈影響。如果降低產物的活化能，預計反應速率和摻雜程度將大大提高(圖1a)。

3個月后，南方科技大學再發Nature！

圖1. TM催化n-型摻雜概念

過渡金屬(TM)催化的C-H和C-C鍵斷裂反應，可廣泛應用于有機合成，最常見的過渡金屬裂解反應屬于8-11列元素，催化劑以納米顆粒和有機金屬配合物的形式存在。納米顆粒的大小、襯底材料和配合物的化學結構，對催化活性有很大影響。因此，TM催化劑是否可以用于前驅體型摻雜劑，它們是否可以與不同的半導體兼容，是否可以提高整體摻雜效率/速率，以及它是否可以有技術上的意義，將會是非常重要且要關注的問題。

在此，研究者探討了苯并咪唑基氫化物分子摻雜劑(N-DMBI-H)和10/11列TM三元體系中的摻雜過程，以金屬納米顆粒和有機金屬配合物[Pd₂(dba)₃]的形式，用各種電子傳輸有機半導體來驗證通用概念(圖1b, c)。使用N-DMBI-H是因為其商業可用性、空氣穩定性、良好的還原能力，并廣泛適用于幾種半導體。使用10/11列TM催化劑，是因為其各種形式的可及性，包括蒸汽/溶液處理的納米粒子和可溶性復合物等。

根據實驗和理論證據的評估，將過渡金屬(如Pt、Au、Pd)作為氣相沉積的納米顆粒或可溶液處理的有機金屬配合物(如Pd₂(dba)₃)加入催化反應，可以在更短的摻雜時間內大大提高η值和高電導率(在100 S cm^-1以上)。該方法對實現改進的半導體器件具有技術意義，并為催化劑、分子摻雜劑和半導體三元體系提供了廣闊的探索空間，從而為n-型摻雜的研究和應用開辟了新的機遇。

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圖2. AuNP催化N-DMBI-H摻雜PDTzTI的研究

圖3. 金屬催化N-DMBI-H摻雜方法的通用性

圖4. AuNP催化N-DMBI-H摻雜機理

綜上所述，一種新的金屬催化有機半導體n-型摻雜概念已經被證明可以實現快速、高效和重n-型摻雜的π共軛聚合物和小分子。通過DFT計算，TM催化劑的使用促進了C-H鍵的裂解，從而提高了摻雜前驅體的反應活性，并提供了與實驗評估的未催化反應相同的反應產物。研究者展示了對有機熱電、薄膜晶體管和鈣鈦礦太陽能電池器件的適用性，這些器件需要高載流子密度和/或有效的電子注入/傳輸。因此，這一概念，不僅可能適用于現有的n-型摻雜劑庫，還可以用于擴大“理想”n-型摻雜劑的設計空間，增強空氣穩定性和還原能力。

作者簡介

郭旭崗教授，于1999年獲蘭州大學學士學位，2002年獲蘭州大學碩士學位，2009年獲美國肯塔基大學博士學位，2009年7月至2012年10月在美國西北大學進行博士后研究工作。自2012年11月，在南方科技大學全職工作。2013年入選深圳市孔雀計劃B類人才，2018年被評為廣東省珠江學者特聘教授，2020年入選深圳市地方級領軍人才。

研究領域包括：有機場效應晶體管和電化學晶體管、有機太陽能電池

鈣鈦礦太陽能電池、有機熱電器件等。

郭旭崗教授的主要研究領域為有機半導體材料與光電器件，在n-型高分子半導體材料與器件方向做出了國際領先水平的研究成果。在Chemical Reviews、Nature Photonics、Nature Energy、JACS、Angewandte Chemie、PNAS、Advanced Materials等期刊發表論文130余篇，受Chemical Reviews、Nature Materials、Nature Energy、Chem、高分子學報等期刊約稿撰寫專論、展望及綜述。論文被引用8000余次，H-index為40，其中ESI高被引論文8篇，熱點論文2篇。10余篇論文在期刊封面發表，研究成果被Science Daily、Phys.org、Chemistry World等媒體報道。申請發明專利17項，專利授權5項，主持國家自然科學基金面上項目3項。

郭旭崗教授是Organic Photonics and Photovoltaics期刊的副主編，同時擔任著多家期刊的審稿人，包括：Chem. Rev., Acc. Chem. Res., Nature Materials, Nature Photonics, JACS, Angew. Chem., Int. ed., Chem, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Electronic Mater.,Chem. Sci., ACS Nano, Chem. Mater., Org. Lett., Macromolecules, ACS Appl. Mater. Interfaces, J. Mater. Chem. A, J. Mater. Chem. C, Chem. Eur. J., Poly. Chem., Macromol. Rapid Commun., J. Polym. Sci., Part A: Polym. Chem., J. Polym. Sci., Part B: Polym. Phys., ACS Omega, Org. Electronics, Dyes and Pigments, Synlett, Org. Photonics and Photovoltaics, Chem. Phys. Lett., J. Mater. Sci.: Mater. Electron., Mater. Sci. Eng. B, AIP Advances, Sci. Bulletin, Sci. Adv. Mater., Chin. J. Chem., ACS Appl. Energy Mater., ACS Energy Mater. Lett., ChemistrySelect, Langmuir, Macromol. Chem. Phys., Macromol. Mater. Eng., Materials Science and Engineering B, Nanoscale, Rep. Prog. Phys., Sci. Adv. Mater., Synthetic Metals。

此外，谷歌學術顯示，郭旭崗教授近年來文章引用次數大有爆發趨勢：

文獻信息

Guo, H., Yang, CY., Zhang, X.?et al.?Transition metal-catalysed molecular n-doping of organic semiconductors.?Nature?599,?67–73 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03942-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03942-0#citeas

https://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/dd9561e51c/

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