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徐曉翔課題組ACS Catalysis：面輔助光生載流子分離，助力單晶Bi2YO4Cl高效PEC水分解

近年來，有許多報道表明混合陰離子化合物Bi₂YO₄Cl具有巨大的太陽能內光電效應能量轉換潛力，適用于太陽能水分解。但由于光生載流子(e^?和h⁺)分離不佳，嚴重限制了其光催化活性。因此，通過引入適當的驅動力來引導光生載流子的分離和轉移，可能有效提升Bi₂YO₄Cl的催化活性。

基于此，同濟大學徐曉翔課題組利用面工程技術對Bi₂YO₄Cl進行改性，制備出以{001}和{100}晶面為主的板狀單晶，其存在一種面輔助光生載流子分離機制。

根據密度泛函理論(DFT)的計算，由于Bi₂YO₄Cl的{001}和{100}面具有不同的能態，在晶體內部建立了內置電場；通過光沉積實驗和模擬分析表明，內置電場提供了一個強大的電驅動力來分離和引導光生載流子遷移到不同的晶面。并且內置的電場也是可調的，它的強度可以通過控制暴露的{001}和{100}面很容易進行修改。

此外，{001}面終止于Cl^?，當Cl^?被部分去除以產生Cl^?空位時，由于這些陰離子缺陷誘導的正電位，電子將強烈地捕獲在這些Cl^?空位上；相反，{100}面被幾個離子終止(包括Cl^?、O^2?和Y³⁺)，表面部分配位的Y³⁺陽離子可以與OH^?陰離子結合，而OH^?陰離子成為捕獲空穴的低電位區域，{001}和{100}面的表面化學的這種差異可能是改善光生載流子分離的另一個原因。

由于小平面輔助光生載流子分離，這些Bi₂YO₄Cl單晶表現出優異的太陽能水分解反應活性。具體而言，在最佳的反應條件下，在420 ± 20 nm處，多晶面Bi₂YO₄Cl晶體的O₂和H₂析出量子效率分別達到7.51%和2.52%。同時，采用Z型異質結構，以多晶面Bi₂YO₄Cl晶體作為析氧光催化劑，SrTiO₃: Rh作為析氫催化劑，可以實現高效穩定全水分解。

此外，在1.23 V_RHE和AM 1.5 G(100 mW cm^?2)下，以多晶面Bi₂YO₄Cl晶體制備的光電極可獲得1.57 mA cm^?2的高光電流密度，相應的O₂和H₂法拉第效率接近100%。

Single-Crystalline Bi₂YO₄Cl with Facet-Aided Photocarrier Separation for Robust Solar Water Splitting. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05768

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