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鋰金屬電池(LMBs)因其能量密度高被認為是最有前途的儲能系統之一。然而，與商用鋰離子電池相比，LMBs存在嚴重熱失控引發的安全問題阻礙了LMBs的實際應用。

在此，清華大學張強教授和東南大學程新兵教授等人設計了一種具有熱響應特性的新型電解質體系，極大地提高了1.0 Ah LMBs的熱安全性。

圖1. 電解質特征

具體來說，本文通過將碳酸乙烯酯(VC)與偶氮二異丁腈作為熱響應溶劑引入電池體系中，以提高固體電解質界面相(SEI)和電解質的熱穩定性。熱響應電解質在室溫下保持液態，電壓窗口達4.3 V，在含有大量聚VC的熱響應電解質中獲得SEI/CEI。

該電解質體系與常規電解質中獲得的二碳酸乙烯鋰、碳酸乙烯鋰、Li₂CO₃和Li₂O相比，它與LiPF₆鹽的熱穩定性更好。因此，熱響應電解質電池的臨界溫度(明顯自熱的起始溫度)T₁從71.5 ℃增加到137.4℃。

圖2. 不同電解質循環Li||NCM軟包電池的熱安全風險分析

研究發現，在LMBs溫度異常升高時，VC的自由基聚合過程被激活并加速。因此，在熱安全風險下形成固體凝膠，不僅能抑制液體溶劑(包括EC、DEC、VC)的自由移動有效地修飾電極-電解質界面，而且在PP-PE-PP隔膜已經塌陷的情況下，還能作為一個具有良好熱穩定性的附加屏障，防止正極和負極直接接觸。

因此，LMBs的內部短路溫度Tisc和“燃點”溫度(熱失控的起始溫度)T₂從126.3℃和100.3℃大幅提高到176.5℃和203.6℃。這種電解質設計同時提高了LMBs的T₁、T₂和Tisc，為實現熱安全的LMBs提供了新的思路。

Thermoresponsive Electrolytes for Safe Lithium Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI：10.1002/adma.202209114

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